O objetivo deste trabalho é avaliar a viabilidade de células solares de banda intermediária baseadas em GaAs e crescidas por epitaxia por feixe molecular utilizando pontos quânticos de submonocamada compostos de InAs/GaAs para produzir as bandas intermediárias. O trabalho é dividido em duas partes. Na primeira, tendo em vista que células solares epitaxiais de materiais III-V são uma tecnologia rara no país e que a fotovoltaica é uma linha de pesquisa nova em nosso laboratório, buscamos desenvolver células solares convencionais de GaAs. Para tanto, fizemos análises teóricas através de simulações computacionais com os softwares SCAPS e OpenFilters e as combinamos com análises experimentais de curvas corrente-tensão, espectrofotometria (reflectância) e elipsometria espectroscópica. Com isso, fomos capazes produzir uma célula solar com eficiência de 17,2 % atuando a 298 K sob iluminação AM1,5G. Apresentamos em detalhes o desenvolvimento de um revestimento antirreflexo de TiO2/Al2O3 que permitiu ao nosso dispositivo mais eficiente alcançar uma densidade de corrente de curto-circuito de 23,6 mA/cm2. Na segunda parte, discutimos o funcionamento de células solares com pontos quânticos. Averiguamos que pontos quânticos de submonocamada composto de InAs/GaAs levam a células solares mais eficientes do que aquelas equipadas com pontos quânticos de Stranski-Krastanov, pois estes últimos causam uma degradação da tensão de circuito-aberto bem maior do que os primeiros. Apesar disso, a utilização dos pontos quânticos de submonocamada não resulta em aumento de eficiência relativamente a um dispositivo convencional. Através de cálculos de Schrödinger-Poisson em aproximação de massa efetiva com o software NextNano, concluímos que isso provavelmente se deve ao fato de que os pontos quânticos de submonocamada não conseguem confinar elétrons tridimensionalmente como exigido pelo modelo de célula solar de banda intermediária. Os resultados dos cálculos sugerem que as nanoestruturas precisam ser maiores e conter mais In para permitir tal confinamento. Por fim, através da técnica de tomografia por sonda atômica, identificamos algumas condições de crescimento que levam ao aumento da concentração de In nas nanoestruturas relativamente aos pontos quânticos que utilizamos em nossos dispositivos. Tais condições poderão ser exploradas em trabalhos futuros para tentar produzir células solares que atendam aos pressupostos do modelo de banda intermediária.

Our objective is to assess the viability of GaAs-based intermediate band solar cells grown by molecular beam epitaxy using InAs/GaAs submonolayer quantum dots to create intermediate bands. This work is divided into two parts. In the first one, given that epitaxial III-V solar cells are a scarce technology in Brazil and that the photovoltaics research program is new in our research group, we developed conventional GaAs solar cells. We combined theoretical analyses using SCAPS and OpenFilters software with experimental analyses using current-voltage method, spectrophotometry (reflectance) and spectroscopic ellipsometry. This allowed us to produce a device with 17.2 % efficiency operating under 298 K and AM1.5G illumination. We discussed in detail the design of a TiO2/Al2O3 antireflective coating that led our best device to achieve a short-circuit current density of 23.6 mA/cm2. In the second part, we discussed the workings of quantum dot solar cells. We observed that InAs/GaAs submonolayer quantum dots led to more efficient solar cells relative to those having Stranski-Krastanov quantum dots, as the latter cause a much higher open-circuit voltage degradation than the former. However, the submonolayer quantum dots did not lead to devices more efficient than conventional ones. Through Schrödinger-Poisson calculations in the effective-mass approximation with NextNano software, we concluded that this shortfall is probably due to the submonolayer quantum dots not being able to confine electrons in three dimensions as required by the intermediate band solar cell model. The calculations indicate that the nanostructures need to be larger and have a higher In concentration to allow such electron confinement. Lastly, using atom probe tomography, we identified growth conditions that lead to a higher In concentration in submonolayer quantum dots relative to the ones we applied to our devices. Such growth conditions might be explored in the future to achieve true intermediate band solar cells.