The manipulation of electron counting and orbital occupation via chemical doping, chemical pressure, hydrostatic pressure, or strain can tune the ground state of a material. Iron-based superconductors (FeSC) is a class of materials in which high-temperature superconductivity (SC) can emerge using these strategies. This transition occurs in the presence of strong magnetic fluctuations, suggesting a low sensitivity to magnetic impurities. Surprisingly, when it comes to transition metal substitution, electron dopants can cause SC to emerge, while hole dopants do not. This study employs Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (ARPES) to investigate the effect of hole doping in the Fe site of Ba(Fe1-xMx)2As2 (M = Mn, Cr) samples, probing the electronic band structure and its dependency on composition and temperature. The presented results show that for the case of Mn-substituted samples (MnBFA), electron and hole pockets remain nested, with Mn introduction mainly increasing the incoherence of the electronic bands and electronic correlations. These findings suggest that Mn tunes the material to a region between the correlated metal phase in BaFe2As2 and the Mott insulating phase in BaMn2As2, where disordered electronic phases can emerge. In the case of Cr substituted samples (CrBFA), hole doping was shown to take place, detuning the nesting condition between hole and electron states, and the electronic correlations increase with Cr content. However, no evidence of Mott phase behavior is observed in the ARPES experiments of the Cr-doped sample near the half-filling condition. Moreover, Resonant Inelastic x-ray Scattering (RIXS) was applied to probe the Fe-derived magnetic excitations in these materials. The RIXS experiments of CrBFA suggest a scenario that is slightly different from that for MnBFA samples but also shows strong magnetic scattering between Fe and Cr-derived excitations. This study explains the absence of SC in MnBFA as a combination of magnetic pair-breaking, disorder, and electronic correlations, while in CrBFA this absence is understood to be caused mainly because of magnetic pair-breaking and suppression of the itinerant spin fluctuations which promote the SC. These results shed light on the complex interplay between doping, magnetism, and electronic correlations in FeSC and correlated electron systems in general.

A manipulação da contagem de elétrons e da ocupação orbital por meio de dopagem química, pressão química, pressão hidrostática ou deformação uniaxial pode ajustar o estado fundamental de um material. Os supercondutores baseados em ferro (FeSC) são uma classe de materiais em que a supercondutividade de alta temperatura (SC) pode surgir usando essas estratégias. Essa transição ocorre na presença de fortes flutuações magnéticas, sugerindo uma baixa sensibilidade a impurezas magnéticas. Surpreendentemente, quando se trata de substituição de metais de transição, dopantes eletrônicos podem fazer a SC surgir, enquanto dopantes de buracos não. Empregando a Espectroscopia de Fotoemissão com Resolução Angular (ARPES) para investigar o efeito da dopagem com buracos no sítio de Fe em amostras de Ba(Fe1-xMx)2As2 (M = Mn, Cr), esta tese investiga a estrutura de bandas eletrônicas e sua dependência na composição e temperatura. Os resultados apresentados mostram que, no caso das amostras substituídas por Mn (MnBFA), os bolsões de elétrons e buracos permanecem aninhados, com a introdução de Mn aumentando principalmente a incoerência das bandas eletrônicas e as correlações eletrônicas. Essas descobertas sugerem que o Mn ajusta o material para uma região entre a fase metálica correlacionada em BaFe2As2 e a fase isolante de Mott em BaMn2As2, onde fases eletrônicas desordenadas podem emergir. No caso das amostras substituídas por Cr (CrBFA), a dopagem com buracos ocorre efetivamente, desajustando a condição de aninhamento entre estados de elétrons e buracos, e as correlações eletrônicas aumentam com o conteúdo de Cr. No entanto, nenhuma evidência de comportamento de fase de Mott é observada nos experimentos ARPES de para a amostra dopada com Cr próxima à condição de meio-preenchimento. Além disso, a Espalhamento Inelástico de Raios X Ressonante (RIXS) foi aplicada para sondar as excitações magnéticas derivadas do Fe nesses materiais. Os experimentos de RIXS nos CrBFA sugerem um cenário ligeiramente diferente daquele para amostras de MnBFA, mas também mostram forte espalhamento magnético entre excitações derivadas do Fe e do Cr. Este estudo explica a ausência de SC nas MnBFA como uma combinação de quebra de par magnético, desordem e correlações eletrônicas, enquanto nas CrBFA essa ausência é entendida como causada por quebra de pares magnéticos e supressão das flutuações de spin itinerante que promovem a SC. Esses resultados lançam luz sobre a complexa interação entre doping, magnetismo e correlações eletrônicas em FeSC e sistemas eletrônicos correlacionados em geral.