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Dissertação de Mestrado
DOI
10.11606/D.85.2018.tde-29012018-082110
Documento
Autor
Nome completo
Julian Maciel de Souza Pereira
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Paulo, 2017
Orientador
Banca examinadora
Spinacé, Estevam Vitorio (Presidente)
Alves, Rita Maria de Brito
Carvalho, Wagner Alves
Título em português
Estudo da preparação do catalisador Au-SnO2/TiO2 para uso na reação de oxidação preferencial do monóxido de carbono em misturas ricas em hidrogênio
Palavras-chave em português
catálise
CO-PROX
estanho
nanopartícula
ouro
Resumo em português
Neste trabalho foi estudada a viabilidade de preparação do catalisador Au-SnO2/TiO2 pelo método da redução por álcool, o qual apresentou excelentes resultados na preparação de eletrocatalisadores PtSnO2/C aplicados em células a combustíveis. Inicialmente a preparação dos catalisadores Au-SnO2/TiO2 foi efetuada sem modificações em relação a metodologia de preparação dos catalisadores PtSnO2/C por meio da qual foi possível obter nanopartículas de Pt e SnO2 da ordem de 2-4 nm bem dispersas no suporte de carbono. Os resultados iniciais não se mostraram adequados obtendo-se para o catalisador Au/TiO2 nanopartículas de Au da ordem 100-200 nm, enquanto que para os catalisadores Au-SnO2/TiO2 com diferentes % em massa de SnO2, apesar da fase SnO2 apresentar-se bem dispersas sobre o suporte, as nanopartículas de Au apresentaram tamanhos da ordem de 10 nm, sendo desejável nanopartículas menores que 10 nm para a reação preferencial do monóxido de carbono em misturas ricas em hidrogênio (reação CO-PROX). Os catalisadores Au/TiO2, Au/SnO2 e AuSnO2/TiO2 com diferentes % em massa de SnO2 obtidos dessa maneira apresentaram baixa atividade e seletividade na reação CO-PROX. Dessa forma, modificações foram efetuadas na metodologia de preparação por meio de diferentes rotas visando à diminuição e uma melhor dispersão das nanopartículas de Au na preparação do catalisador Au/TiO2. Por meio do uso de citrato de sódio como agente estabilizante e por modificações na forma de adição do precursor de Au foi possível diminuir o tamanho das nanopartículas de Au e melhorar sensivelmente a atividade e a seletividade do catalisador Au/TiO2 na reação CO-PROX. Os catalisadores Au-SnO2/TiO2 foram também preparados por esta nova rota obtendo-se também para estes materiais um menor tamanho de partícula de Au e uma melhor dispersão sobre o suporte TiO2. A atividade catalítica e a seletividade dos catalisadores AuSnO2/TiO2 obtidos por esta nova rota também apresentaram uma melhora significativa na atividade e seletividade na reação CO-PROX.
Título em inglês
Study of Au-SnO2/TiO2 catalyst preparation for the preferential oxidation of carbon monoxide in hydrogen-rich gas mixtures
Palavras-chave em inglês
catalysis
CO-PROX
gold
nanoparticle
tin
Resumo em inglês
In this work the feasibility of preparation of the Au-SnO2/TiO2 catalyst by the alcohol reduction method was studied, which presented excellent results in the preparation of PtSnO2/C electrocatalysts applied in fuel cells. Initially the preparation of the Au-SnO2/TiO2 catalysts was carried out without modifications in relation to the methodology of preparation of the catalysts PtSnO2/C through which it was possible to obtain nanoparticles of Pt and SnO2 of the order of 2-4 nm well dispersed in the carbon support. The initial results were not shown to be adequate for the Au/TiO2 catalyst. Au nanoparticles of the order 100-200 nm, while for the Au-SnO2/TiO2 catalysts with different mass% of SnO2, if well dispersed on the support, Au nanoparticles presented sizes of the order of 10 nm, with nanoparticles smaller than 10 nm being desirable for the preferential reaction of carbon monoxide in hydrogen-rich mixtures (CO-PROX reaction). The Au/TiO2, Au/SnO2 and AuSnO2/TiO2 catalysts with different wt% of SnO2 obtained in this way showed low activity and selectivity for CO-PROX reaction. Thus, modifications were carried out in the preparation methodology by means of different routes aiming at the decrease and a better dispersion of the Au nanoparticles in the preparation of the Au/TiO2 catalyst. By using sodium citrate as a stabilizing agent and by modifications in the addition form of the Au precursor it was possible to decrease the size of the Au nanoparticles and to improve significantly the activity and selectivity of the Au/TiO2 catalyst for CO-PROX reaction. The Au-SnO2/TiO2 catalysts were also prepared by this new route obtaining also for these materials a smaller Au particle size and a better dispersion on the TiO2 support. The catalytic activity and selectivity of the Au-SnO2/TiO2 catalysts obtained by this new route also showed a significant improvement in the activity and selectivity for CO-PROX reaction.
 
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2017PereiraEstudo.pdf (3.55 Mbytes)
Data de Publicação
2018-03-01
 
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