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Thèse de Doctorat
DOI
https://doi.org/10.11606/T.3.2013.tde-10072014-235955
Document
Auteur
Nom complet
André Luís de Castro Peixoto
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2013
Directeur
Jury
Teixeira, Antonio Carlos Silva Costa (Président)
Guardani, Roberto
Izário Filho, Hélcio José
Nogueira, Raquel Fernandes Pupo
Sirtori, Carla
Titre en portugais
Degradação do herbicida amicarbazona por fotólise direta e H2O2/UV em reator fotoquímico anular coaxial.
Mots-clés en portugais
Amicarbazona
Fotoquímica
Herbicidas
Oxidação
Resumé en portugais
A amicarbazona constitui-se em um herbicida do grupo das triazolinonas, desenvolvida para substituir a atrazina no mercado mundial. Diversas tecnologias têm sido estudadas objetivando a remoção de pesticidas de efluentes aquosos, procurando estudar os mecanismos de degradação envolvidos e o grau de toxicidade dos fotoprodutos gerados. Neste sentido, este trabalho tem como objetivo principal o estudo de degradação do princípio ativo amicarbazona, em solução aquosa, por fotólise direta, propondo estruturas químicas de produtos de transformação em um estudo teórico-fundamental. Foram avaliados parâmetros como concentração de herbicida, pH do meio reacional, concentração de oxigênio dissolvido, concentração de nitrato e de isopropanol como supressor de radicais livres. Dentre os parâmetros avaliados no processo de fotólise, o valor do pH do meio reacional influencia consideravelmente o mecanismo de fotodegradação do herbicida amicarbazona, favorecendo ou desfavorecendo a formação de determinado intermediário. Verificou-se que a molécula de amicarbazona gera como produto de degradação primário a molécula de amicarbazole, principalmente em meio ácido, como resultado de mecanismo de deaminação. Por sua vez, a utilização de processo UV/H2O2 foi capaz de proporcionar degradação completa da amicarbazona em tempo reacional máximo de 60 minutos. Contudo, mesmo com a utilização de agente oxidante auxiliar, não houve mineralização completa da amicarbazona, havendo 58% de redução de carbono orgânico dissolvido na melhor condição experimental estudada.
Titre en anglais
Degradation of amicarbazone herbicide by direct photolysis and H2O2/UV in an annular coaxial photochemical reactor.
Mots-clés en anglais
Amicarbazone
Herbicides
Oxidation
Photochemistry
Resumé en anglais
Amicarbazone is a triazolinone herbicide developed to substitute atrazine in the world market. Several technologies have been studied aiming at the removal of pesticides from wastewater, seeking to study the degradation mechanisms involved and the degree of toxicity of the photoproducts formed. In this context, the main goal of this work is to study the degradation of amicarbazone in aqueous solution by direct photolysis, suggesting possible chemical structures for the transformation products according to a theoretical and fundamental approach. Parameters such as herbicide concentration, pH, dissolved oxygen concentration, nitrate concentration, and propan-2-ol as a free radical scavenger were considered. Among the parameters studied in the photolysis process, the pH showed influence on the photochemical mechanism of amicarbazone degradation, favoring or not the formation of particular intermediates. It was found that the photolysis generates amicarbazole as the primary degradation product in acidic medium as a result of the deamination mechanism. The use of UV/H2O2 process enabled the complete degradation of amicarbazone in a reaction time of 60 minutes at most. However, even with the use of the auxiliary oxidant reactant, the complete mineralization of amicarbazone was not achieved, with 58% reduction of dissolved organic carbon in the best experimental condition studied.
 
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tese_APeixoto.pdf (2.27 Mbytes)
Date de Publication
2014-07-17
 
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  • DE CASTRO PEIXOTO, ANDRÉ LUÍS, and TEIXEIRA, ANTONIO CARLOS SILVA COSTA. Degradation of amicarbazone herbicide by photochemical processes [doi:10.1016/j.jphotochem.2013.10.013]. Journal of Photochemistry and Photobiology. A, Chemistry [online], 2014, vol. 275, p. 54-64.
  • Peixoto, A. L. C., et al. Application of H2O2/UV process for amicarbazone degradation in aqueous solutions. In 3rd International Congress on Green process Engineering (GPE 2011), Kuala Lumpur, 2011. Anais., 2011. Abstract.
  • Peixoto, A. L. C., et al. Degradation of amicarbazone herbicide by direct photolysis: proposal of persistent transformation products. In 7º Encontro sobre Aplicações Ambientais de Processos Oxidativos Avançados/1º Congresso Iberoamericano de Processos Oxidativos Avançados, Recife, 2013. Abstracts., 2013. Abstract.
  • Peixoto, A. L. C., and TEIXEIRA, A. C. S. C. Photodegradation of amicarbazone herbicide by direct photolysis. In 20th International Congress of Chemical and Process Engineering (CHISA 2012), Praga, 2012. Proceedings., 2012. Abstract.
  • Peixoto, A. L. C., and TEIXEIRA, A.C.S.C. Degradation of amicarbazone herbicide by photolysis. In XIX Congresso Brasileiro de Engenharia Química (COBEQ 2012), Búzios (RJ), 2012. Anais-ISSN 2178-3659., 2012.
  • Peixoto, A. L. C., e TEIXEIRA, A.C.S.C. Avaliação da degradação de efluente modelo do herbicida amicarbazona por fotólise direta. In XVIII Congresso Brasileiro de Engenharia Química COBEQ 2010, Foz do Iguaçu, 2010. Anais., 2010.
  • Peixoto, A. L. C., e TEIXEIRA, A.C.S.C. Fotodegradação do herbicida amicarbazona por processo UV/H2O2 em reator fotoquímico tubular. In VI Encontro sobre Aplicações Ambientais de Processos Oxidativos Avançados (VI EPOA), Rio de Janeiro, 2011. Anais., 2011. Resumo.
  • Peixoto, A. L. C., e TEIXEIRA, A.C.S.C. Fotodegradação do Herbicida Amicarbazone por Fotólise Direta em Reator Fotoquímico Anular Coaxial: Um Estudo Preliminar. In V Encontro sobre Aplicações Ambientais de Processos Oxidativos Avançados, São Paulo, 2009. Livro de Resumos., 2009. Resumo.
  • Peixoto, A. L. C., NOGUEIRA, K. R. B., e TEIXEIRA, A.C.S.C. Modelagem da degradação fotoquímica do herbicida amicarbazona por redes neurais artificiais. In XVIII Congresso Brasileiro de Engenharia Química COBEQ 2010, Foz do Iguaçu, 2010. Anais., 2010.
  • TEIXEIRA, A.C.S.C., e Peixoto, A. L. C. Photodegradation of amicarbazone herbicide by direct photolysis and LP/UV/H2O2. In 7th European Meeting on Solar Chemistry and Photocatalysis: Environmental Applications (SPEA 7), Porto-Portugal, 2012. Proceedings., 2012. Resumo.
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