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Mémoire de Maîtrise
DOI
10.11606/D.97.2014.tde-07112014-161946
Document
Auteur
Nom complet
André Carvalho
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
Lorena, 2014
Directeur
Jury
Vieira, Ricardo (Président)
Ribeiro, Sebastiao
Soares Neto, Turíbio Gomes
Titre en portugais
Efeitos de promotores no desempenho catalítico do cobalto suportado em nanofibras de carbono na síntese de Fischer-Tropsch
Mots-clés en portugais
Metais nobres
Nanofibras de Carbono
Promotores catalíticos
Síntese de Fischer-Tropsch
Resumé en portugais
A síntese de Fischer-Tropsch é um processo de conversão do gás de síntese (CO + H2) em hidrocarbonetos de cadeias longas. Os catalisadores clássicos para a hidrogenação do CO são, principalmente, o Fe e o Co suportados em diferentes óxidos. O desempenho catalítico do catalisador é influenciado pelo tamanho, dispersão e grau de redução das partículas metálicas. Estudos recentes mostram uma promissora aplicação de materiais à base de nanofibras de carbono na catálise heterogênea. Estes materiais apresentam algumas vantagens em relação aos suportes catalíticos tradicionais, tais como: uma baixa interação metal-suporte, elevada área superficial, ausência de poros fechados, alta condutividade térmica, elevada inércia química e hidrofobicidade. Neste trabalho foram fabricados suportes catalíticos macroscópicos à base de nanofibras de carbono, empregando o método de vapor deposição, a partir da decomposição do etano. Os catalisadores foram preparados pela impregnação incipiente do Co e de promotores na superfície do suporte. Foram empregados os metais nobres, Ir, Pt e Ru, como promotores catalíticos, com o objetivo de incrementar a redutibilidade e a atividade do catalisador. Todos os catalisadores foram caracterizados por Quimissorção de CO, Fisissorção de N2, Redução a Temperatura Programada (TPR), Espectroscopia Fotoeletrônica de Raios X (XPS) e Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET). Os catalisadores foram, então, testados na síntese de Fischer-Tropsch, utilizando um reator de leito fixo e fluxo contínuo, com análise simultânea dos produtos gasosos e controle sistemático da temperatura, pressão e vazão dos reagentes. Finalmente, foram analisados os produtos líquidos obtidos na reação com objetivo de conhecer a influência dos promotores na seletividade dos hidrocarbonetos formados.
Titre en anglais
Promoter effects on catalytic performance of cobalt supported on carbon nanofibers in the Fischer-Tropsch synthesis
Mots-clés en anglais
Carbon nanofibers
Catalytic promoters
Fischer-Tropsch synthesis
Noble metals
Resumé en anglais
Fischer-Tropsch synthesis is a process of converting the syngas (CO + H2) to long-chain hydrocarbons. The traditional catalysts for the CO hydrogenation are Fe and Co supported on different oxides. Catalytic performance of the catalyst is influenced by size, dispersion and degree of reduction of metal particles. Recent studies show a promising application of materials based on carbon nanofibers in heterogeneous catalysis. These materials have some advantages compared to traditional catalyst supports, such as a low metal support interaction, high surface area, no closed pores, high thermal conductivity, high chemical resistance, and hydrophobicity. In this work, based on macroscopic carbon nanofiber catalyst supports have been manufactured by employing the method of chemical vapor deposition from ethane decomposition. Catalysts were prepared by incipient wetness impregnation of Co and promoters on the support surface. Noble metals, Ir, Pt and Ru were used as catalytic promoters, with the aim of increasing the reductibility and catalyst activity. All catalysts were characterized by CO Chemisorption, N2 Physisorption, Temperature Programmed Reduction (TPR), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), and Transmission Electron Microscopy (TEM). The catalysts were then tested in the Fischer-Tropsch synthesis using a fixed bed reactor, continuous flow, with simultaneous analysis of gaseous products and systematic temperature control, pressure, and flow rate of the reactants. Finally, the liquid products obtained in the reaction were analyzed in order to determine the influence of promoters on the selectivity of hydrocarbons formed.
 
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EMD14008_C.pdf (2.85 Mbytes)
Date de Publication
2014-11-07
 
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