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Doctoral Thesis
DOI
10.11606/T.97.2008.tde-20082013-163038
Document
Author
Full name
Adriano Marim de Oliveira
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
Lorena, 2008
Supervisor
Committee
Santos, Amilton Martins dos (President)
Giudici, Reinaldo
Oliveira, Pedro Carlos de
Pohlmann, Adriana Raffin
Ré, Maria Inês
Title in Portuguese
Obtenção de nanopartículas sensíveis a temperatura e pH a partir de copolímeros em bloco constituídos de poli(hidroxibutirato-co-hidroxivalerato) e poli(n-isopropilacrilamida-co-ácido acrílico) sintetizado via RAFT visando aplicação em enc
Keywords in Portuguese
Copolímeros em bloco
Liberação controlada de ativos
N-isopropilacrilamida
PHBHV
RAFT
Abstract in Portuguese
Recentemente, utilizando a técnica de auto-agregação ("self-assembly") foi possível visualizar a possibilidade de se obterem estruturas de tamanhos nanométricos de maneira rápida, em poucas etapas sintéticas e por meio de simples atrações físicas entre as macrocadeias, simulando as interações dos peptídeos nas proteínas. A principal característica desta técnica baseia-se na estrutura química dos polímeros sintéticos que permite o processo de autoagregação somente com interações físicas entre as macrocadeias (sem ligações covalentes). Por meio desta técnica é possível obter, com eficiência e rapidez, estruturas nanométricas que seriam de difícil obtenção por técnicas convencionais.O objetivo principal desta tese foi estudar uma rota química para a síntese de copolímeros em bloco anfifílicos e a preparação de nanopartículas sensíveis à variação de temperatura e pH, pelo método de auto-agregação. Para isso, copolímeros em bloco anfifílicos foram sintetizados utilizando como segmento hidrofóbico o Poli(hidroxibutirato-co-hidroxivalerato) (PHBHV) e como segmento hidrofílico foram utilizados a Poli(N-isopropilacrilamida) (PNIPAAm) e Poli(N-isopropilacrilamida-co-ácido acrílico) (PNIPAAmAA). Estes polímeros chamados "inteligentes" foram sintetizados pelo novo mecanismo de polimerização radicalar controlada, por transferência de cadeia, via fragmentação e adição reversíveis (RAFT). Essas nanopartículas termo-pH-sensíveis foram empregadas nos estudos de liberação controlada de um ativo modelo, o acetato de dexametasona, sob condições controladas de temperatura e pH. Com os resultados obtidos nesta tese foi possível identificar uma rota química de síntese de copolímeros em bloco anfifílicos sensíveis a temperatura e pH, utilizando-se de reações de acoplamento entre um polímero biodegradável, obtido de fontes renováveis, e polímeros "inteligentes". Foi possível demonstrar também, a viabilidade de utilização destes copolímeros anfifílicos na preparação de nanopartículas pela técnica de auto-agregação, o emprego deste sistema na encapsulação e a liberação controlada de um ativo modelo em função de variações de temperatura e pH.
Title in English
Preparation of thermo and pH responsive nanoparticles composed of block copolymers of poly(hydroxybutyrate-co-hydroxyvalerate) (PHBHV) and poly(N-isopropylacrylamide-co-acrylic acid) (PNIPAAmAA) synthesized via RAFT and its application in encapsulation and drug delivery
Keywords in English
block copolymer
drug delivery
N-isopropylcrylamide
PHBHV
RAFT
Abstract in English
Recently, the self-assembly technique provided an efficient and rapid pathway for obtaining nanometers structures in a nanometer scale using few steps of reactions and by means of simple physical attractions among macro chains, simulating the folding of peptide segments in proteins. The main characteristic of this technique is based on the chemical structure of the synthetic polymers which allow the self degradation process only with physical interactions between the macro chains (without covalent bonds). By the utilization of this technique is possible to obtain, easily and efficiently, nanometers structures, which would be difficult to be obtained by conventional techniques. The aim of this work was to study a chemical route for designing amphiphilic block copolymers and nanoparticles that exhibit thermo and pH responsive by means of self-assembly method. For this purpose, amphiphilic block copolymers were synthesized using as hydrophobic segment Poly(hydroxybutyrate-co-hydroxyvalerate) (PHBHV) and as hydrophilic segments, Poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAAm) and Poly(N-isopropylacrylamide-co-acrylic acid) (PNIPAAmAA). The hydrophilic polymers, called "smart" polymers were synthesized by a new mechanism of controlled radical polymerization, the reversible addition-fragmentation chain transfer (RAFT). These nanoparticles sensitive to temperature and pH were utilized in a drug delivery system of a model drug, the Dexametasone acetate (DexAc) under controlled environment of temperature and pH. The results allowed identifying a chemical route for the synthesis of stimuli-responsive amphiphilic block copolymers by means of coupling reactions of a biodegradable polymer obtained from renewable resources with smart polymers. It was also possible to demonstrate the possibility of utilization of these amphiphilic copolymers in the preparation of nanoparticles by self-assembly technique as well as the utilization of this system in the encapsulation and in the drug delivery of a model drug with variation of temperature and pH.
 
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EMT08003.pdf (4.78 Mbytes)
Publishing Date
2013-08-20
 
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