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Mémoire de Maîtrise
DOI
10.11606/D.88.2008.tde-21072011-103643
Document
Auteur
Nom complet
Liliane Cristina Battirola
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Carlos, 2008
Directeur
Jury
Rodrigues Filho, Ubirajara Pereira (Président)
Gonçalves, Maria do Carmo
Ticianelli, Edson Antonio
Titre en portugais
Modificação de membranas de Nafion® 117 com nanopartículas de 'PT' e 'PT'-'RU' para aplicação em células a combustível
Mots-clés en portugais
Célula a combustível
Nafion
Platina
Rutenio
Resumé en portugais
Além da necessidade do desenvolvimento de novos eletrocatalisadores para aplicação em células à combustível, há também a necessidade da diminuição do crossover, que compromete a eficiência da reação de oxidação do combustível. Sendo assim, foi realizada neste trabalho a dopagem das membranas de Nafion® 117 com nanopartículas de 'PT' e 'PT'/'RU', em duas concentrações diferentes de platina, pelo método de absorção-redução. Os resultados de Absorção Atômica e a coloração das amostras comprovaram a absorção da solução de precursores metálicos pela membrana. Os dados de FTIR-ATR e DRX mostraram que houve a formação de nanopartículas. Pelos testes em células unitárias (PEMFC, DMFC e DEFC), observou-se que tanto a PEMFC como a DEFC apresentaram uma melhora na eficiência. Apesar de ter havido um ganho significativo de densidade de potência, de até 50%, com membranas dopadas, não foi possível eliminar o crossover. Entretanto, no caso da DEFC, encontrou-se uma alta porcentagem de produtos oxidados com dois átomos de carbono na saída do cátodo. Os principais produtos formados foram acetaldeído e ácido acético, sendo que o ácido acético foi o produto majoritário. Também foram detectados traços de ácido fórmico comprovando que houve, em menor escala, a quebra da ligação C-C. Além disso, os resultados mostraram que a dopagem das membranas de Nafion® parece ter conferido uma melhora na durabilidade das amostras, já que estas, quando comparadas à membrana sem partículas metálicas, alcançaram maiores densidades de correntes. Finalmente, a dopagem da membrana e a elevação de temperatura provocaram um melhor desempenho nas DEFCs testadas.
Titre en anglais
Modification of Nafion® 117 membranes with nanoparticles of 'PT' and 'PT'-'RU' for application in fuel cells
Mots-clés en anglais
Fuel cell
Nanoparticles
Platinum
Ruthenium
Resumé en anglais
Beyond the necessity of the development of new electrocatalysts for fuel cell application, there is also the necessity of diminishing of the crossover that compromises the oxidation efficiency of the fuel. So, in this work was carried out the doping of the Nafion® 117 membranes with 'PT' and 'PT'/'RU' nanoparticles in two different platinum concentrations by using the absorption-reduction method. The Atomic Absorption results and the color of the samples proved that the absorption of the metallic precursor solutions by the membrane happened. FTIR-ATR and XRD data showed the formation of nanoparticles. It was observed that in unitary fuel cells (PEMFC, DMFC and DEFC) tests the PEMFC and DEFC showed an improvement in the efficiency. Although a significant increase in the power density, up to 50 % by using doped membranes, it was not possible to eliminate the crossover. However, in the case of the DEFC, a high percentage of oxidized products with two carbon atoms was found in the cathode exit. The main formed products were acetaldehyde and acetic acid, being the acetic acid the majority product. Traces of formic was also detected demonstrating that, in lesser scale, the break of the C-C bond is feasible. Moreover, the results showed that the durability of the doped Nafion® membranes is higher than the membrane without metallic particles, since bigger current densities were reached in the former case. Finally, the membrane doping and the temperature rise led the DEFC to the best performance.
 
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Date de Publication
2011-07-25
 
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