• JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
 
  Bookmark and Share
 
 
Dissertação de Mestrado
DOI
https://doi.org/10.11606/D.85.2020.tde-23122020-130251
Documento
Autor
Nome completo
Fernanda Maichin
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Paulo, 2020
Orientador
Banca examinadora
Ortiz, Nilce (Presidente)
Asencios, Yvan Jesús Olortiga
Izidoro, Juliana de Carvalho
Título em português
Utilização de TiO2 microestruturado em processos de fotodecomposição solar de enrofloxacina e oxitetraciclina de águas contaminadas
Palavras-chave em português
biomoldagem
enrofloxacina
fotodecomposição
oxitetraciclina
Resumo em português
Os antibióticos utilizados na medicina humana e veterinária foram detectados em várias matrizes (águas superficiais, efluentes, águas subterrâneas, solos e sedimentos) e a presença deste poluente no ambiente aquático prejudica o tratamento de água, além de promover o aumento da resistência de bactérias, tornando alguns antibióticos ineficazes no tratamento de diversas doenças. A fotodecomposição solar pode ser empregada na quebra das moléculas de antibióticos de forma que eles se tornem subprodutos menos agressivos até a completa mineralização em CO2 e água. A energia solar é um recurso natural, abundante e renovável, adicionalmente o TiO2 tem sido amplamente utilizado como fotocatalisador dos processos decomposição. No entanto, para que a reação ocorra eficientemente é necessário o uso de um semicondutor com elevada área superficial. A síntese do TiO2 utilizando cultura de leveduras como biomolde promove a obtenção do TiO2 microestruturado com maior área superficial e porosidade, e o aumento da eficiência do processo de decomposição. No presente estudo, foram escolhidos os principais antibióticos veterinários em uso na indústria brasileira de proteína animal, devido ao elevado consumo e descarte, a oxitetraciclina e a enrofloxacina. O TiO2 sintetizado foi analisado por análise termogravimétrica (TGA), análise granulométrica por Brunauer-Teller-Emmett (BET), microscópio eletrônico de varredura (MEV), difratometria de raios X (DRX) e espectroscopia por dispersão de energia (EDS). Pela análise TGA obteve-se a temperatura ideal de secagem com a manutenção das propriedades fotocatalíticas do TiO2, de 150°C. O método BET confirmou a área superficial de 134,3 m2.g-1 e os resultados de DRX apresentaram preponderância da fase cristalina anatase. As micrografias feitas por MEV resultaram nas medidas do tamanho dos poros que ficaram entre 2,24 μm e 2,68 μm e o EDS indicou que a amostra possui grande porcentagem de titânio com pequenos traços de oxigênio, carbono, alumínio, enxofre e fósforo. Em condições laboratoriais, o estudo da fotodecomposição das soluções dos antibióticos foi iniciado com as soluções simples atingindo 84% de remoção de oxitetraciclina e 70% de remoção de enrofloxacina. Calculou-se a correlação com os modelos cinéticos, pseudo primeira-ordem, pseudo segunda-ordem, Elovich, a difusão Intrapartícula, Langmuir-Hinshelwood e as isotermas. O antibiótico oxitetraciclina apresentou maior correlação com a cinética de pseudo-primeira ordem e a enrofloxacina com a cinética de pseudo-segunda ordem. O modelo de Langmuir- Hinshelwood comprovou para ambos os antibióticos que o processo de fotodecomposição foi favorável. A quantidade de TiO2 microestruturado ideal para o desenvolvimento da decomposição foi de 0,1 g. A decomposição binária realizada com a mistura dos antibióticos em diferentes proporções mássicas mantiveram as correlações cinéticas, porém alcançaram porcentuais de degradação inferiores, sendo que a maior taxa de decomposição da oxitetraciclina foi de 78% e a enrofloxacina foi 66%, este efeito antagonista pode ser atribuído a presença de mais moléculas complexas, os antibióticos e seus produtos de decomposição parcial, na competição por um sitio ativo na superfície do fotocatalisador. A luz solar utilizada como fonte de irradiação sustentável é abundante nos países tropicais durante todo o ano, tem se apresentado como excelente insumo energético, boa opção para ser aplicada no tratamento de água para decompor os poluentes farmacêuticos. O estudo mostra que a fotodecomposição solar é uma tecnologia de tratamento eficiente para a remoção de antibióticos da água contaminada, mesmo em misturas binárias, com a vantagem de usar um recurso sustentável, promovendo a obtenção e utilização de TiO2 microestruturado por biomoldagem.
Título em inglês
Use of microstructured TiO2 in enrofloxacin and oxytetracycline solar photodecomposition processes of contaminated water
Palavras-chave em inglês
biotemplating
enrofloxacin
oxytetracycline
photodecomposition
Resumo em inglês
The detection of the antibiotics used in human and veterinary medicine was in several matrices (surface waters, effluents, groundwater, soils, and sediments), and the presence of this pollutant in the aquatic environment harms water treatment, in addition to promoting increased resistance of bacteria, making some antibiotics ineffective in treating some diseases. The use of solar photodecomposition to break down antibiotic molecules allows them to have less aggressive by-products until complete mineralization in CO2 and water. Solar energy is a natural, abundant, and renewable resource. Besides, the photocatalyst TiO2 is already in use for many decomposition processes. However, for the reaction to occur, it is efficiently necessary to use a semiconductor with a high surface area. As a biomold for the synthesis, yeast culture results in greater surface area and porosity in the microstructured TiO2, enhancing the decomposition efficiency. In the present study, the election of main veterinary antibiotics' oxytetracycline and enrofloxacin was the Brazilian animal protein industry with high consumption and disposal. The analyses of the synthesized TiO2 was by thermogravimetric analysis (TGA), granulometric analysis by Brunauer-Teller-Emmett (BET), scanning electron microscope (SEM), X-ray diffraction (XRD) and energy dispersion spectroscopy (EDS). By TGA analysis, the determination of the ideal drying temperature with the maintenance of the photocatalytic properties of TiO2, 150°C. The BET method confirmed a surface area of 134.3 m2.g-1, and the XRD results show the preponderance of the crystalline phase anatase. The micrographs made by SEM resulted in the pore size measurements; they were between 2.24 μm and 2.68 μm, and the EDS indicated that the sample has a large percentage of titanium with small traces of oxygen, carbon, aluminum, sulfur and phosphorus. In laboratory conditions, the study started with different antibiotic solutions' and the simple solutions reaching 84% removal of oxytetracycline and 70% removal of enrofloxacin. The correlation with the kinetic models, pseudo-first-order, pseudo-second-order, Elovich, intraparticle diffusion, Langmuir-Hinshelwood and isotherms were calculated. The antibiotic oxytetracycline showed a higher correlation with the pseudo-first-order kinetics and enrofloxacin with the pseudo-second-order kinetics. The Langmuir-Hinshelwood model proved for both antibiotics that the photodecomposition process was favorable. The ideal amount of microstructured TiO2 for the development of the decomposition was 0.1 g. The binary decomposition carried out with the mixture of antibiotics in different mass proportions maintained the kinetic correlations, but reached lower degradation percentages, with the highest rate of decomposition of oxytetracycline was 78 and enrofloxacin was 66%. The presence of the partial decomposition complex molecules promotes the antagonistic effect in competition for an active site on the photocatalyst's surface. The sunlight used as a source of sustainable irradiation is abundant in tropical countries throughout the year. It is an excellent energy input, an option to water treatment to decompose pharmaceutical pollutants. The study shows that solar photodecomposition is an efficient treatment technology for removing antibiotics from contaminated water, even in binary mixtures, with the advantage of using a sustainable resource, promoting the obtaining and use of microstructured TiO2 by biotemplating.
 
AVISO - A consulta a este documento fica condicionada na aceitação das seguintes condições de uso:
Este trabalho é somente para uso privado de atividades de pesquisa e ensino. Não é autorizada sua reprodução para quaisquer fins lucrativos. Esta reserva de direitos abrange a todos os dados do documento bem como seu conteúdo. Na utilização ou citação de partes do documento é obrigatório mencionar nome da pessoa autora do trabalho.
Data de Publicação
2020-12-29
 
AVISO: Saiba o que são os trabalhos decorrentes clicando aqui.
Todos os direitos da tese/dissertação são de seus autores
CeTI-SC/STI
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP. Copyright © 2001-2022. Todos os direitos reservados.