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Master's Dissertation
DOI
https://doi.org/10.11606/D.85.2021.tde-18082021-145926
Document
Author
Full name
Rodrigo Pires da Silva
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Paulo, 2021
Supervisor
Committee
Santiago, Elisabete Inácio (President)
Colmati Junior, Flávio
Garcia, Janaina de Souza
Title in Portuguese
Desenvolvimento de membranas não fluoradas a base de PBI para aplicação em células a combustível de etanol direto de alta temperatura
Keywords in Portuguese
Compósitos
DEFC
Etanol
HT-PEMFC
PBI
Sílica
Abstract in Portuguese
A maioria das células a combustível de membrana de troca protônica (PEMFC) utiliza o Nafion® como eletrólito. Como possui um mecanismo de condução de prótons dependente de moléculas de água, estas células têm uma temperatura de operação limitada até 80°C. O aumento da temperatura de operação de uma célula PEMFC é desejado devido à contribuição da temperatura na aceleração das reações eletroquímicas, que são processos termoativados. Neste contexto, as membranas PBI (polibenzimidazol) dopadas com ácido fosfórico têm sido consideradas um polímero base bastante promissor para eletrólitos sólidos operantes em alta temperatura, devido à combinação de condução de prótons satisfatória em condições de baixa umidade relativa e excelente estabilidade térmica. No entanto, membranas baseadas em PBI apresentam algumas desvantagens, tais como lixiviação do ácido (veículo condutor), diminuição de sua resistência mecânica, permeabilidade aos combustíveis utilizados em PEMFC operante em alta temperatura (HT-PEMFC), permitindo que uma parte migre do ânodo para o cátodo da célula (crossover) e diminuindo assim a eficiência e o desempenho global do dispositivo. Neste contexto, o objetivo do trabalho foi o desenvolvimento e otimização de membranas compósitas a base de PBI e óxido de silício (SiO2), que além de atuar como reforço mecânico, pode contribuir na mitigação do crossover e, dessa forma, se apresentar como uma alternativa ao Nafion como eletrólito sólido em células a combustível de etanol direto de alta temperatura (HT-DEFC). Nesse sentido, membranas puras de PBI e compósitos PBI-SiO2 com diferentes frações de SiO2 (2,5%, 5%, e 10%) foram sintetizadas e caracterizadas por Raman, termogravimetria, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia de impedância eletroquímica. Por fim, as membranas foram avaliadas em protótipos de HT-DEFC a 180°C após parametrização e otimização dos componentes dos conjuntos eletrodos-membranas (MEA). Ainda, eletrocatalisadores anódicos baseados em Pt/C, PtSn/C e PtRu/C foram estudados com o objetivo de avaliar o efeito da natureza do catalisador no desempenho de HT-DEFCs.
Title in English
Development of non-fluorinated PBI-based membranes for application in high temperature direct ethanol fuel cells
Keywords in English
Composites
DEFC
Ethanol
HT-PEMFC
PBI
Silica
Abstract in English
Most proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) use Nafion® as an electrolyte. As its proton conduction mechanism depends on water molecules, these cells have a limited operating temperature up to 80°C. The increase in the PEMFC operating temperature is desired due to the contribution of temperature in the acceleration of electrochemical reactions, which are thermoactivated processes. In this context, PBI (polybenzimidazole) membranes doped with phosphoric acid have been considered a very promising base polymer for solid electrolytes operating at high temperature, due to the combination of satisfactory proton conduction in conditions of low relative humidity and excellent thermal stability. However, PBI-based membranes have some disadvantages, such as acid leaching (ionic conductor), decreased mechanical resistance, and high permeability to some fuels used in high temperature operating PEMFC (HT-PEMFC), allowing part to migrate from the anode to the cell cathode (crossover) and thus decreasing the overall efficiency and performance of the device. In this context, the objective of the work was the development and optimization of composite membranes based on PBI and silicon oxide (SiO2), which can contribute to the mechanical properties and mitigation of the crossover and, thus, present itself as an alternative solid-state electrolyte to state-of-the-art Nafion at high temperature direct ethanol fuel cells (HT-DEFC). In this sense, pure PBI membranes and PBI-SiO2 composites with different SiO2 fractions (2.5%, 5%, and 10%) were synthesized and characterized by Raman, thermogravimetry, scanning electron microscopy and electrochemical impedance spectroscopy. Finally, the membranes were evaluated in prototypes of HT-DEFC at 180°C after parameterization and optimization of the components of the electrode-membrane assemblies (MEA). In addition, anodic electrocatalysts based on Pt/C, PtSn/C and PtRu/C were studied in order to evaluate the effect of the nature of the catalyst on the performance of HT-DEFCs.
 
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Publishing Date
2021-08-30
 
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