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Tesis Doctoral
DOI
https://doi.org/10.11606/T.85.2020.tde-16072021-114142
Documento
Autor
Nombre completo
Carla Moreira Santos Queiroz
Dirección Electrónica
Instituto/Escuela/Facultad
Área de Conocimiento
Fecha de Defensa
Publicación
São Paulo, 2020
Director
Tribunal
Spinacé, Estevam Vitorio (Presidente)
Assaf, José Mansur
Poço, João Guilherme Rocha
Rossi, Liane Marcia
Título en portugués
Preparação de catalisadores Pt/CeO2 via método de redução por álcool para a oxidação preferencial de monóxido de carbono em misturas ricas em hidrogênio (PROX-CO)
Palabras clave en portugués
catalisador de platina
hidrogênio
método de redução por álcool
PROX-CO
reação de oxidação preferencial de CO
Resumen en portugués
O interesse pela produção e purificação do hidrogênio tem aumentado nas últimas décadas, particularmente porque este importante insumo pode ser utilizado para geração de energia limpa e sustentável, via tecnologia de células a combustível. No entanto, para o emprego nesses dispositivos de conversão de energia, é imprescindível que o hidrogênio utilizado seja de altíssima pureza. Dentre os contaminantes presentes no gás hidrogênio, destaca-se o monóxido de carbono, que envenena os eletrodos do sistema de célula a combustível, levando a desativação e consequente perda de sua eficiência. Para purificação do hidrogênio, um dos processos mais promissores refere-se à oxidação preferencial do monóxido de carbono catalisada (PROX-CO), pois promove a remoção de CO para níveis menores que 100 ppm. Nesse contexto, este trabalho teve como objetivo estudar o desempenho de catalisadores de Pt/CeO2, Pt-Fe/CeO2, Pt-Sn/CeO2 e Pt-Ru/CeO2 destinados à reação de PROX-CO, preparados através do método de redução por álcool, que consiste na preparação de dispersões coloidais de nanopartículas, numa única etapa de síntese, apresentando tamanho e distribuição bem uniformes. Este é um método bastante promissor, amplamente utilizado para preparação de eletrocatalisadores para aplicações em célula a combustível, mas que ainda não está relatado na literatura como método de síntese de catalisadores destinados à reação de PROX-CO. Os catalisadores estudados foram caracterizados através de técnicas de espectrometria dispersiva de raios X, difração de raios X, microscopia eletrônica de transmissão e redução com hidrogênio à temperatura programada. Os desempenhos catalíticos foram avaliados na reação PROX-CO, conduzidos em pressão atmosférica e temperaturas variando desde ambiente até 150 °C. Os resultados revelam que os catalisadores de Pt-Fe/CeO2 apresentam-se como os mais promissores para purificação de correntes ricas em hidrogênio via reação de PROX-CO.
Título en inglés
Study of the preparation of Pt/CeO2 catalysts via alcohol-reduction method for the preferential oxidation of carbon monoxide reaction under hydrogen-rich stream (CO-PROX)
Palabras clave en inglés
alcohol-reduction process
carbon monoxide preferential oxidation reaction
CO-PROX
hydrogen
platinum catalysts
Resumen en inglés
Nowadays, the interest in the production and purification of hydrogen has increased, not only because of its wide use in practically all industrial sectors, but mainly because it is essential raw material employed to generate clean and sustainable energy by fuel cell technology. However, the hydrogen for fuel cell devices must be of highest purity. Among the contaminants present in hydrogen stream, carbon monoxide is the critical one, since it is a poison for electrodes of the fuel cell system, leading to its deactivation and consequent loss of efficiency. A promise process that has been considered to decrease the CO to acceptable levels (< 100 ppm) is the preferential oxidation of carbon monoxide reaction (CO-PROX), which involves the catalytic conversion of CO to CO2. Thus, this work aimed to study the catalytic performance of Pt/CeO2, Pt-Fe/CeO2, Pt-Sn/CeO2 e Pt-Ru/CeO2 catalysts for CO-PROX reaction, which were prepared using the alcohol-reduction method, which consists to prepare nanoparticles colloidal dispersions, in a single step, producing uniform particle size and distribution. This is a very promising method, widely used for the preparation of electrocatalysts for fuel cell applications, but it is not yet reported in the literature as a synthesis methodology for CO-PROX catalysts. The prepared catalysts were characterized by dispersive X-ray spectrometry, X-ray diffraction, transmission electron microscopy and temperature-programmed reduction of hydrogen. The catalytic performance experiments for CO-PROX reaction were carried out under atmospheric pressure and at the temperature range from room to 150 ºC. The results revealed Pt-Fe/CeO2 catalysts as the most promising to effectively produce highest purity hydrogen via CO-PROX reaction.
 
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Fecha de Publicación
2021-07-20
 
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