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Mémoire de Maîtrise
DOI
https://doi.org/10.11606/D.85.2020.tde-15092020-161908
Document
Auteur
Nom complet
Catarine Santos Lopes Alencar
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2020
Directeur
Jury
Spinacé, Estevam Vitorio (Président)
Mandelli, Dalmo
Poço, João Guilherme Rocha
Titre en portugais
Preparação de catalisadores AuCu/TiO2 por diferentes metodologias para uso na reação de oxidação preferencial de monóxido de carbono
Mots-clés en portugais
boro-hidreto
catalisadores AuCu/TiO2
feixe de elétrons
reação CO-PROX
Resumé en portugais
A reação de oxidação preferencial do CO em misturas ricas em H2 (reação CO-PROX) tem sido considerada muito promissora para a purificação de H2, reduzindo o CO para valores abaixo de 50 ppm, permitindo seu uso em células a combustível do tipo PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cell). Os catalisadores de nanopartículas de Au suportadas em TiO2 (Au/TiO2) têm mostrado boa atividade e seletividade para a reação CO-PROX na faixa de temperatura entre 20 °C e 80 °C; no entanto, a atividade catalítica depende fortemente do método de preparação. Além disso, a adição de Cu ao catalisador Au/TiO2 pode aumentar a atividade e a seletividade da reação de CO-PROX. Neste trabalho, foram estudadas duas metodologias de síntese de catalisadores de nanopartículas de Au e Cu suportadas em TiO2 (AuCu/TiO2) utilizando boro-hidreto como agente redutor e utilizando feixe de elétrons. A etapa de redução por boro-hidreto foi feita por uma rota simples em que os íons Au3+ e Cu2+ dissolvidos em água foram reduzidos por boro-hidreto de sódio e suportados em TiO2; foram preparados catalisadores com diferentes composições de Au e Cu. Na preparação utilizando feixe de elétrons, os íons Au3+ e Cu2+ foram dissolvidos em água/2-propanol e submetidos à irradiação na presença do suporte de TiO2 a temperatura ambiente usando diferentes taxas de dose (kGy s-1) e tempo de irradiação (s). Os catalisadores preparados por redução por boro-hidreto apresentaram nanopartículas com tamanhos na faixa de 3- 5 nm e uma boa dispersão no suporte, resultando em uma boa atividade catalítica. A adição de Cu ao catalisador Au/TiO2 em determinadas proporções levou também a um aumento na conversão de CO e na seletividade a CO2, comprovando que a adição de um segundo metal teve efeito promotor para a reação CO-PROX. Os catalisadores preparados por irradiação por feixe de elétrons apresentaram nanopartículas de tamanhos grandes (> 10 nm) e uma baixa dispersão no suporte, resultando em baixas conversões de CO e seletividade a CO2.
Titre en anglais
Preparation of AuCu/TiO2 catalysts by different methodologies for preferential carbon monoxide oxidation
Mots-clés en anglais
AuCu/TiO2 catalysts
borohydride
CO-PROX reaction
electron beam
Resumé en anglais
The preferential oxidation of CO in H2-rich mixtures (CO-PROX reaction) has been considered very promising for H2 purification, reducing CO level below 50 ppm and allowing its use in Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC). Au nanoparticles supported on TiO2 (Au/TiO2 catalysts) have been shown good activity and selectivity for CO-PROX reaction in the temperature range between 20 °C and 80 °C; however, the catalytic activity strongly depends on the preparation method. In addition, the addition of Cu to Au/TiO2 catalyst could increase the activity and selectivity for CO-PROX reaction. In this work, AuCu/TiO2 catalysts were prepared by two methodologies using borohydride as reducing agent and electron beam irradiation. Using the borohydride reduction method AuCu/TiO2 catalysts with different compositions of Au and Cu were prepared in one-step synthesis where Au3+ and Cu2+ ions were dissolved in water and reduced using sodium borohydride in the presence of TiO2 support. In a similar way, using electron beam irradiation, Au3+ and Cu2+ ions were dissolved in a water/2-propanol solution and irradiated in the presence of TiO2 support at room temperature using different dose rates (kGy s-1) and irradiation time (s). The catalysts prepared by borohydride reduction showed Au nanoparticles with sizes in the range of 3-5 nm and a good dispersion onTiO2 support, resulting in a good catalytic activity. The addition of Cu to Au/TiO2 catalyst in certain proportions increased CO conversion and CO2 selectivity, proving that the addition of a second metal had a promoting effect for CO-PROX reaction. The catalysts prepared by electron beam irradiation showed large Au nanoparticles sizes (> 10 nm) and low dispersion on TiO2 support resulting in low CO conversions and CO2 selectivity.
 
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Date de Publication
2020-09-22
 
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