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Master's Dissertation
DOI
https://doi.org/10.11606/D.85.2019.tde-14092021-144838
Document
Author
Full name
Tamiris Martins Ribeiro dos Santos
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Paulo, 2019
Supervisor
Committee
Parra, Duclerc Fernandes (President)
Boaro, Letícia Cristina Cidreira
Wiebeck, Hélio
Title in Portuguese
Avaliação da liberação de amoxicilina incorporada em nanopartículas de montmorilonita em compósitos à base de BisGMA/TEGDMA
Keywords in Portuguese
AMOX
MMT
nanocompósito
Abstract in Portuguese
Na odontologia materiais restauradores são utilizados em larga escala e a principal desvantagem desses materiais é a contração de polimerização. A contração de polimerização diminui a vida útil do mesmo, causando infiltrações por microrganismos e consequentemente, a cárie secundária. O objetivo deste trabalho foi avaliar um compósito nano-estruturado polimérico experimental que promovesse a liberação de fármaco de maneira controlada para fins antimicrobianos para assim, minimizar a referida desvantagem. Dessa forma, foi utilizada a nanopartícula Montmorilonita (MMT), como veículo de liberação. Após incorporação da Amoxicilida trihidratada (AMOX) na concentração de 10% em carga (10:1) nas nanopartículas de MMT, foram elaborados três grupos de compósitos experimentais. O primeiro grupo foi composto apenas pela matriz polimérica à base de BisGMA/TEGDMA (controle 1); o segundo foi composto pela matriz polimérica e 9% (em massa) de MMT, sem fármaco (controle 2); e finalmente, o terceiro grupo foi composto pela matriz polimérica e 10% (em massa) de MMT+AMOX (grupo MMT+AMOX). Ensaios para estudar a liberação de fármaco forma feitos e os métodos de caracterização usados foram: (as amostras foram coletadas e analisadas através de espectrofotometria de UV a λ=273 nm e CLAE-EM/EM), determinação de Intumescimento e Perda de Massa, Análise de Termogravimetria (TG), Calorimetria Exploratória Diferencial (DSC), Espectroscopia de Absorção na Região do Infravermelho (FTIR), Difração de Raios- X (DRX), Espalhamento de raios-X a baixo ângulo (SAXS), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET). Foram feitos quatro gráficos de liberação, dois para cada técnica, os resultados foram comparados entre si e corroboraram com a literatura. Em relação ao intumescimento dos corpos de prova, observou-se que o grupo controle foi o que apresentou o maior valor, seguido do grupo MMT e do grupo MMT+AMOX, e no que se refere à perda de massa, o grupo controle foi o que apresentou o maior valor, seguido do grupo MMT+AMOX e MMT. Os valores para o grupo imerso em solução de saliva artificial foram maiores para perda de massa e intumescimento. O perfil de decomposição térmica obtido por meio das análises de TG e DSC do composto MMT+AMOX, sugeriu que houve intercalação do fármaco entre as lamelas da nanopartícula. Por meio do FTIR, observou-se que o composto MMT+AMOX apresentou as ligações referentes a ambos os componentes e deslocamento do pico 2969 cm-1, para o pico 2953 cm-1, sugerindo incorporação da AMOX na MMT. Por meio do DRX e do SAXS, foi possível mensurar tamanho das lamelas de MMT e compará-las com o composto feito com MMT+AMOX. Os resultados obtidos mostraram maior espaçamento basal para o grupo com AMOX. Nas micrografias de MEV foi possível observar pontos de aglomeração do composto MMT+AMOX, em relação à matriz polimérica. Por meio da técnica de MET, foi possível notar as lamelas da MMT, bem como sua dispersão. Concluiu-se então que, no que se refere à liberação, o grupo MMT+AMOX apresentou maior liberação nas primeiras 48 horas. Os resultados obtidos pelo ensaio em solução de saliva e de solução tampão apresentados no presente trabalho, foram relacionados às enzimas presentes na solução de saliva artificial. Adicionalmente foi constatado que o fármaco não interferiu negativamente na estrutura do compósito, resultado observado nas análises de perda de massa, intumescimento e SAXS. Em relação às análises de FTIR, TG, DSC, DRX e SAXS os resultados apresentados sugerem que houve a intercalação do fármaco dentre as lamelas da referida nanopartícula. De acordo com as micrografias de varredura, apesar da boa dispersão observada, há pontos de aglomeração do composto MMT+AMOX. Com as micrografias de transmissão, SAXS e DRX foi possível classificar a MMT na categoria de compósitos nano-estruturados. Os resultados obtidos no presente estudo evidenciaram que as partículas de MMT podem ser utilizadas como um satisfatório veículo de liberação de fármaco em compósitos.
Title in English
Evaluation of amoxicillin release incorporated in montmorilonite nanoparticles in composites based on BisGMA / TEGDMA
Keywords in English
AMOX
MMT
nanocomposite
Abstract in English
Restorative dental materials are used on a large scale in dentistry, the main indirect problem of the currently used ones is the polymerization contraction. The polymerization contraction reduces the useful time by generating infiltrations due to the presence of microorganisms and consequently causing secondary cavities. The objective of this work was to evaluate an experimental model that promoted the release of antimicrobial drugs in a controlled way to prevent the formation of secondary cavities and consequently prolong the useful life of dental restorations. The nanoparticles Montmorillonite (MMT) were used as drug loaders, they were prepared with amoxicillin trihydrate (AMOX) 10% a proportion at (10:1). Three experimental protocols were elaborated. The first protocol consisted of BisGMA/TEGDMA-based polymer matrix (control); the second one consisted of the BisGMA/TEGDMA-based polymer matrix plus 9% MM of MMT without the drug (control 2); and finally, the BisGMA/TEGDMA-based polymer matrix plus 10% (by mass) of the MMT with the drug AMOX (MMT + AMOX group). Some essays to study the drug release were made and the characterization techniques were the followed: UV 273 nm and CLAE-EM/EM spectroscopy, Differential Scanning Calorimetry (DSC), Thermogravimetry Analysis (TG), the Determination of Swell-Shrink Behavior (SSB), X-Ray Diffraction (XRD), X-Ray Diffraction (XRD), X-Ray Diffraction (XRD), XRay Scattering (SAXS), Scanning Electron Microscopy (SEM), Electron Transmission Electron Microscopy (MET). Four graphs to study the release were made, two for each technique, the results were compared to each other and corroborated with the literature. Regarding the swelling of the probes, the control group came with the highest value, followed by the MMT group and the MMT + AMOX group. About the mass loss, the control group was the one that presented the highest value, followed by the MMT + AMOX and MMT groups. The values for the groups immersed in saliva solution were proportionally higher for mass loss and swelling. The decomposition profile obtained from the TG and DSC analysis of MMT + AMOX suggested that there was intercalation of the drug between the lamellae of the nanoparticles. Using FTIR it was observed that the compound MMT + AMOX presented bounded to both components and a chemical shift of 2969 cm-1, to 2953 cm-1, which suggests the incorporation of the AMOX within the MMT. Using XRD and SAXS, it was possible to measure the size of the MMT lamellae and to compare them with the compound made with MMT + AMOX. The results showed greater basal spacing for the group with AMOX. In the SEM micrographs of the MMT + AMOX, it was possible to observe agglomeration spots in association with the polymer matrix. Through the MET technique, it was possible to observe the lamellae of MMT as their dispersion. About the release of the drug, it was concluded that the MMT + AMOX had the greatest release within the first 48 hours. Concerning swelling and mass loss, the control group showed the highest values, the result was that this group is not actually a type of carrier, since the MMT and (MMT + AMOX) carrier groups differ.Therefore, it was concluded that the drug did not negatively interfere with the structure of the composite as shown by the mass loss, swelling, and SAXS tests. Regarding the FTIR, TG, DSC, XRD, and SAXS analyzes, the results presented suggest a drug intercalation between the nanoparticles lamellae. According to SEM micrographs, despite the observed dispersion, there were agglomeration spots of the compound MMT + AMOX. With micrographs of TEM, SAXS and DRX it was possible to categorize the MMT as nanostructured composites. The results obtained demonstrated that the MMT particles can be used as a satisfactory drug carrier-delivery probe in composites.
 
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Publishing Date
2021-09-16
 
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