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Doctoral Thesis
DOI
https://doi.org/10.11606/T.85.2020.tde-13122019-112147
Document
Author
Full name
Elaine Farneze de Camargo
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Paulo, 2019
Supervisor
Committee
Lazar, Dolores Ribeiro Ricci (President)
Carrio, Juan Alfredo Guevara
Souza, Rodrigo Fernando Brambilla de
Terence, Mauro Cesar
Title in Portuguese
Síntese de suportes de eletrocatalisadores para aplicação em células a combustível poliméricas alimentadas por álcoois: óxido de índio dopado com estanho (ITO), óxido de estanho dopado com antimônio (ATO) e óxido de grafeno reduzido (rGO)
Keywords in Portuguese
células a combustível
eletro-oxidação do etanol
eletrocatalisadores de platina
óxido de estanho dopado com antimônio
óxido de grafeno
óxido de grafeno reduzido
óxido de índio dopado com estanho
síntese de pós
Abstract in Portuguese
No sentido de aumentar a eficiência das células a combustível de baixa temperatura de operação, utilizando o etanol como combustível, busca-se desenvolver eletrocatalisadores de alta atividade. Neste estudo, eletrocatalisadores de platina, suportados sobre óxido de índio dopado com estanho (ITO) e de óxido de estanho dopado com antimônio (ATO) foram sintetizados com o intuito de promover a maior eficiência das reações de eletrooxidação do etanol, por promoverem a oxidação do CO intermediário nas reações de oxidação do combustível. A presença de rGO no compósito também foi avaliada, considerando que os grupos contendo oxigênio na borda ou superfície podem aumentar a transferência de elétrons. Os óxidos dopados de índio e estanho foram sintetizados pelo método dos precursores poliméricos (Pechini). O rGO foi obtido pela exfoliação química do grafite (método de Hummers modificado) seguida de redução com bissulfito de sódio. Os eletrocatalisadores contendo platina foram sintetizados pelo método de redução por borohidreto de sódio. Os pós cerâmicos particulados de ITO e ATO foram calcinados em diferentes temperaturas. A calcinação a 450 °C resultou no melhor suporte para o catalisador de platina, frente ao carbono Vulcan XC- 72, mais utilizado, segundo a literatura, no que se refere à reação de oxidação do etanol. A inclusão do rGO no suporte mostrou-se mais efetiva quando este é submetido a tratamento de agitação laminar de alta energia para a redução do tamanho das folhas. Porém estudos devem ser realizados para melhorar seu desempenho eletroquímico. Comparando-se todos os suportes estudados, observou-se que os compósitos Pt/ITO e Pt/ATO apresentaram os melhores resultados para a eletrooxidação do etanol. Observou-se que o aumento da área superficial dos pós e o efeito bifuncional promovido pelos óxidos são fatores importantes em sua aplicação como eletrodo.
Title in English
Synthesis of electrocatalyst support for application in alcohol-fueled polymer fuel cells: tin doped indium oxide (ITO), antimony doped oxide (ATO) and reduced graphene oxide (rGO)
Keywords in English
antimony tin oxide
ethanol electrooxidation
fuel cells
graphene oxide
indium tin oxide
platinum catalysts
powder synthesis
reduced graphene oxide
Abstract in English
In order to enhance the efficiency of low operation temperature fuel cells, using ethanol as fuel, the development of high activity electrocatalysts is desired. In this study, platinum electrocatalysts supported with indium tin oxide (ITO) and antimony tin oxide (ATO) were synthesized in order to provide higher efficiency of ethanol electrooxidation, since they are recognized to provide better oxidation of the fuel reaction intermediate CO. The presence of rGO in the composite was also evaluated, considering oxygen containing groups at its surface which enhance electron transfer. Indium tin oxide and antimony tin oxide were synthesized by the polymer precursor method (Pechini). The rGO was obtained by chemical exfoliation of grafite (Hummers modified method) followed by sodium bisulfite reduction. Platinum electrocatalysts were synthesized by the sodium borohidride reduction method. ITO and ATO particulate ceramic powders were calcined at different temperatures. Powders calcined at 450 °C were the best catalyst support, compared to the more used Vulcan XC-72 support (state of the art), regarding the ethanol electrooxidation. The addition of rGO in support showed to be more effective when submitted to a high energy laminar agitation treatment for flake dimensions reduction but further studies should be performed to enhance electrochemical behavior. Comparing all studied supports it was observed that Pt/ITO and Pt/ATO composits showed better results for ethanol eletrooxidation. It was observed that the increase in surface area of powders and the bifunctional effect provided by the oxides are important factors in their application as electrodes.
 
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Publishing Date
2020-01-21
 
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