Supercapacitores são dispositivos de armazenamento de energia que tem tido muita atenção nas últimas décadas e são considerados promissores para trabalhar em conjunto ou para substituir as baterias, tendo as vantagens de: ter longos ciclos de vida, altas densidades de potência e taxas de carga e descarga rápidas. Com a aplicação das nanoestruturas à base de grafeno como eletrodo, estes dispositivos tornaram-se ainda mais promissores. Considerando-se a variedade de métodos para síntese dessas nanoestruturas, a presente dissertação teve como objetivos a avaliação de duas rotas de síntese de nanoestruturas à base de grafeno na eficiência dos eletrodos de supercapacitores: (a) esfoliação química do grafite (seguida de redução química do óxido de grafeno gerado com ácido ascórbico e etapas adicionais de redução térmica a vácuo e por micro-ondas) e (b) ação de um arco voltaico em reagente orgânico por meio de um gerador de plasma frio. Avaliou-se também o efeito da presença de ureia como agente dopante de nitrogênio. Para caracterizar estes materiais foram utilizadas as técnicas de: análise termogravimétrica, fluorescência de raios X, difração de raios X e microscopia eletrônica de transmissão. Os materiais sintetizados foram utilizados como material ativo para eletrodos de supercapacitores que foram caracterizados eletricamente por voltametria cíclica. Os valores de capacitância obtidos foram comparados com valores de capacitância de um supercapacitor comercial à base de carvão ativado e de um supercapacitor à base de óxido de grafeno reduzido obtido comercialmente. Os resultados obtidos indicaram que a metodologia de esfoliação química do grafite foi efetiva para obtenção de óxido de grafeno e óxido de grafeno reduzido de poucas camadas e que a realização de etapas de redução térmica promove a eliminação de grupos funcionais. A síntese por plasma a frio permitiu a síntese de grafeno em uma única etapa. Os supercapacitores à base dos nanomateriais de grafeno demonstraram grande estabilidade, quando comparados com supercapacitores de carbono ativado de origem comercial, sendo que a dopagem com ureia se mostrou eficiente para aumentar a capacitância desses dispositivos. O material produzido por plasma frio apresentou maior valor de capacitância em corrente constante nas medidas realizadas em ensaios de meia célula quando comparado com o grafeno comercial.

Supercapacitors are energy storage devices that have received a lot of attention in recent decades and are considered promising to operate together or to replace batteries. The main advantages of supercapacitors compared to batteries are: long life cycles, high power densities and fast charging and discharging rates. These devices have become even more promising with use of graphene-based nanostructures as an electrode. Considering the variety of methods for synthesizing these nanostructures, the present dissertation aimed to evaluate two synthesis routes of graphene-based nanoestructures in the efficiency of supercapacitor electrodes: (a) chemical exfoliation of graphite (followed by chemical reduction of the generated graphene oxide with ascorbic acid and additional steps of vacuum and microwave thermal reduction) and (b) action of an electric arc in an organic reagent by means of a non-thermal plasma generator. The effect of the presence of urea as a nitrogen dopant was also evaluated. To characterize these materials, the following techniques were used: thermogravimetric analysis, X-ray fluorescence, X-ray diffraction and transmission electron microscopy. The synthesized materials were used as active material for supercapacitor electrodes that were electrically characterized by cyclic voltammetry. The capacitance values obtained were compared with capacitance values of a commercial supercapacitor based on activated carbon and a supercapacitor based on reduced graphene oxide obtained commercially. The results obtained indicated that the methodology of chemical exfoliation of graphite was effective to obtain graphene oxide and reduced graphene oxide of few layers and that the performance of thermal reduction steps promotes the elimination of functional groups. Non thermal plasma synthesis allowed the synthesis of graphene in a single step. Supercapacitors based on graphene nanomaterials showed great stability when compared to commercially available activated carbon supercapacitors and doping with urea proved to be efficient to increase the capacitance of these devices. The material produced by non-thermal plasma showed a high value of capacitance at constant current in measurements perfomed in a half-cell assays, when compared to commercial graphene.