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Tese de Doutorado
DOI
https://doi.org/10.11606/T.85.2020.tde-05122019-111420
Documento
Autor
Nome completo
Lucas Caetano Grosche
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Paulo, 2019
Orientador
Banca examinadora
Fungaro, Denise Alves (Presidente)
Fornaro, Adalgiza
Izidoro, Juliana de Carvalho
Silva, Paulo Sergio Cardoso da
Título em português
Síntese de material de valor agregado a partir de coproduto da combustão de carvão: caracterização e aplicação na remediação de efluente aquoso
Palavras-chave em português
adsorção
césio
cinza de carvão
produtos de dessulfuração de gases de combustão
tratamento hidrotérmico alcalino
Resumo em português
O presente projeto se insere na sugestão encontrada no "Roadmap tecnológico para a produção e uso limpo do carvão mineral nacional: 2012 a 2035" quanto às ações necessárias para que seja estabelecido um ambiente favorável ao maior uso do carvão mineral no Brasil. Isso se dá no que tange ao desenvolvimento de tecnologia considerada prioritária para o setor da geração termelétrica, a saber: aproveitamento de coprodutos da combustão de carvão (PCC). Neste contexto, o projeto envolveu o desenvolvimento de processos capazes de sintetizar material de valor agregado a partir de PCC, como fonte alternativa de silício e alumínio. O material escolhido, proveniente da queima do carvão foi o resíduo de dessulfurização de gases de exaustão, e os nanomateriais sintetizados são considerados produtos de alto valor agregado por possibilitar inúmeras aplicações. O presente trabalho foi dividido em duas etapas; a primeira etapa tratou da síntese e caracterização dos nanomateriais obtidos a partir de diferentes condições da reação de ativação alcalina buscando aperfeiçoar o processo de síntese. Os resíduos de dessulfurização foram coletados de três localidades diferentes, que no início do projeto representavam todas as localidades onde a tecnologia de dessulfurização já estava sendo aplicada na geração de energia elétrica a partir do carvão. Quanto a caracterização dos resíduos, embora existam diferenças envolvidas nos processos que originam as amostras gerando muitas vezes materiais com formas cristalinas diferentes, foram encontrados em todas as amostras os elementos cálcio, alumínio e sílicio. As amostras das três localidades de amostragem foram submetidas ao processo de ativação hidrotérmica alcalina formando principalmente materiais zeolíticos (Sodalitas), tobermoritas e outros compostos do tipo hidrotalcitas. A segunda etapa do trabalho foi direcionada ao uso dos materiais no tratamento de água contaminada com césio, com este objetivo o resíduo de dessulfurização que indicou maior presença de tobermoritas e hidrotalcitas foi selecionado para otimização do processo de síntese hidrotérmica por duas etapas incluindo fusão previa do resíduo. E o material com os melhores resultados de acordo com os materiais cristalinos obtidos foi testado quanto a sua capacidade de remoção de íons de césio em solução, assim como sua seletividade em relação ao sódio presente em certos meios como, por exemplo, na água do mar, em soluções salinas sintéticas e também em uma amostra de água marinha. A capacidade de adsorção do Cs+ sobre o material adsorvente foi de 1949 μmol g-1, indicando que o adsorvente sintetizado pertence ao grupo de materiais com alta capacidade de adsorção de césio quando comparado com outros materiais estudados na literatura, além de apresentar seletividade para o íon de césio em relação à água do mar. Por fim entende-se que o material tem grande potencial para aplicações em remediações em acidentes como o de Fukushima, onde césio radioativo foi liberado na água do mar. Especialmente devido ao material como o resíduo de dessulfurização ser produzido em larga escala e não possuir aplicação na indústria sendo destinado a aterros onde pode se tronar passivo ambiental.
Título em inglês
Synthesis of value-added material from coal combustion co-product: characterization and application in aqueous effluent remediation
Palavras-chave em inglês
adsorption
alkaline hydrothermal treatment
cesium
coal ash
flue gas desulfurization products
Resumo em inglês
The present work is part of the suggestion found in the "Technology Roadmap for the Clean Production and Use of National Coal: 2012 to 2035" regarding the actions required to establish a favourable environment for the greater use of coal in Brazil. This concerns the development of technology considered a priority for the thermoelectric generation sector, namely: Use of Coal Combustion Co-products (CCP). In this context, the project involved the development of processes capable of synthesising value-added material from CCP as an alternative source of silicon and aluminium. The material chosen from the burning of coal was the waste gas desulphurization residue, and the synthesised nanomaterials are considered high value-added products because they allow numerous applications. The present work was divided into two stages; The first stage dealt with the synthesis and characterisation of nanomaterials obtained from different conditions of the alkaline activation reaction aiming to improve the synthesis process. Desulphurization residues were collected from three different locations, which at the beginning of the project represented all locations where desulphurization technology was already being applied to coal-fired power generation. Regarding the characterisation of the residues, although there are differences involved in the processes that originate the samples, often generating materials with different crystalline forms, the elements calcium, aluminium and silicon were found in all samples. Samples from the three sampling sites were subjected to the alkaline hydrothermal activation process forming mainly zeolite (Sodalite), tobermorite and other hydrotalcite type materials. The second stage of the work was directed to the use of materials in the treatment of cesium-contaminated water. For this purpose, the desulphurization residue that indicated a higher presence of tobermorites and hydrotalcites was selected for the optimisation of the hydrothermal synthesis process by two steps including previous fusion of the product residue. And the material with the best results according to the crystalline materials obtained was tested for its ability to remove cesium ions in solution, as well as its selectivity to sodium present in certain media, such as seawater, in synthetic saline solutions and also in a sample of marine water. The adsorption capacity of Cs+ on the adsorbent material was 1949 μmol g-1, indicating that the synthesised adsorbent belongs to the group of materials with high cesium adsorption capacity when compared to other materials studied in the literature, besides presenting cesium ion selectivity in relation to seawater and presented selectivity for the Cs ion over seawater. In conclusion, we understand that the material has an interesting potential for accident remediation applications such as Fukushima, where radioactive cesium was released into seawater mainly as the material such as desulphurization residue is produced on a large scale and has no industrial application without landfill where an environmental liability can be traced.
 
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Data de Publicação
2020-01-21
 
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