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Master's Dissertation
DOI
https://doi.org/10.11606/D.85.2020.tde-01032021-110303
Document
Author
Full name
Izabela Rodrigues Cerqueira Lima Azevedo
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Paulo, 2020
Supervisor
Committee
Ortiz, Nilce (President)
Izidoro, Juliana de Carvalho
Penteado, Eduardo Dellosso
Title in Portuguese
Utilização da fotodecomposição solar para remoção de oxitetraciclina de águas contaminadas pela atividade pecuária
Keywords in Portuguese
antibióticos
biocarvão
fotodecomposição solar
oxitetraciclina
TiO2
Abstract in Portuguese
Desde a sua descoberta em 1953, a oxitetraciclina tornou-se a base antibiótica mais amplamente utilizada e comercializada em áreas rurais devido ao seu alto poder de ação contra as infecções bacterianas que afetam os animais. Nas fazendas, após a metabolização, o antibiótico e seus metabólitos têm sido liberados nas excreções diretamente no solo ou nos recursos hídricos. Estes compostos representam contaminação e comprometimento da qualidade das águas superficiais e subterrâneas. A presença de antibióticos no ambiente tornou-se uma ameaça mundial devido à ocorrência de genes de resistência em bactérias patogênicas, vale lembrar que os métodos convencionais de tratamento de água não removem esses micropoluentes. O objetivo deste estudo foi desenvolver um processo de tratamento e decomposição do antibiótico oxitetraciclina empregando a fotodecomposição solar como fonte de energia renovável e abundante em muitas regiões brasileiras, além de poder ser utilizada em áreas rurais distantes. A otimização dos parâmetros de processo foi obtida por meio do emprego de soluções sintéticas do antibiótico preparadas em laboratório, na qual as concentrações utilizadas foram semelhantes às encontradas em literatura e diferentes proporções mássicas do semicondutor preparado a partir da hidrólise do isopropóxido de titânio e biocarvão. O TiO2 sintetizado foi analisado por microscopia eletrônica de varredura (MEV), difratometria de raios X (DRX) e espectroscopia por dispersão de energia (EDS). As micrografias obtidas no MEV demonstraram que o biocarvão, adicionado durante a hidrólise do isopropóxido de titânio, foi eficiente ao reduzir os aglomerados de dióxido de titânio e promoveu uma melhor adsorção de superfície com o aumento dos poros. O EDS indicou que a amostra possui preponderância para o titânio e em menor proporção para o oxigênio e carbono. O difratograma da estrutura cristalina do TiO2 preparado com adição do biocarvão indicou maior cristalinidade, conteúdo amorfo e possivelmente o maior desenvolvimento da área superficial do TiO2. Os ensaios laboratoriais permitiram uma potencialização dos parâmetros de processo da fotodecomposição, do cálculo cinético e termodinâmico, difusão intrapartícula, além dos cálculos do modelo de Elovich, comprovação da teoria de Langmuir-Hinshelwood e das isotermas. Os resultados que apresentaram as maiores porcentagens de remoção da oxitetraciclina confirmaram que a cinética de pseudo-segunda ordem obteve a maior correspondência, apresentando os maiores valores do coeficiente de Pearson (R2). Os modelos de isoterma avaliados foram os de Langmuir, Freundlich e de Redlich-Peterson, sendo que o modelo de Langmuir apresentou o maior R2. Os cálculos termodinâmicos permitiram identificar que as reações foram endotérmicas, espontâneas e apresentaram também a desordem do sistema. A quantidade ideal de TiO2 microestruturado com biocarvão para o desenvolvimento da fotodecomposição foi de 0,6 g. Com base no trabalho realizado, conclui-se que é possível atingir remoções acima de 90% da oxitetraciclina com o tratamento de água estudado, tanto em condições laboratoriais quanto em área aberta com a utilização da radiação solar natural. O estudo comprova que a fotodecomposição solar é uma tecnologia de tratamento de água eficiente para a remoção do antibiótico com a vantagem de utilizar um recurso sustentável e renovável.
Title in English
Use of solar photodecomposition to remove oxytetracycline from water contaminated by livestock
Keywords in English
antibiotics
biocarbon
oxytetracycline
solar photodecomposition
TiO2
Abstract in English
Since its discovery in 1953, oxytetracycline has become the most widely used and commercialized veterinary antibiotic in rural areas due to its high power of action against bacterial infections that affect animals. On farms, after metabolization, the antibiotic and its metabolites have been released as excreta directly into the soil or surface water resources. Such compound's presence compromises the water quality on surface resources and groundwater. The antibiotics presence in the environment have become a worldwide threat due to resistance genes in pathogenic bacteria. It is worth remembering that conventional water treatment methods do not remove these micropollutants. This study aimed to develop a water treatment process for the antibiotic oxytetracycline using solar photodecomposition as a renewable energy source, which is abundant and constant in many Brazilian regions. Moreover, it can possibly be applied in distant rural areas. The synthetic antibiotics solution prepared in the laboratory allowed the processes optimization; the chosen initial concentrations were equivalent to those found in the literature for contaminated effluents. The experiments also used different semiconductor mass proportions prepared from the titanium isopropoxide hydrolysis and biocarbon. The synthesized TiO2 was analyzed by scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffractometry (XRD), and energy dispersion spectroscopy (EDS). The micrography's obtained by SEM analyses showed a reduction of the agglomerate's presence with the biocarbon addition during the hydrolysis and promoted higher surface adsorption, increasing the pores' size. The EDS indicated that the sample has a preponderance for titanium and to a lesser extent for oxygen and carbon. The X-ray diffractogram of the crystalline structure of TiO2 prepared with the addition of biocarbon confirms high crystallinity, amorphous content, and possibly the development of high TiO2 surface area. Laboratory tests allowed the enhancement of photodecomposition process parameters and promoted the kinetic and thermodynamic calculation, intraparticle diffusion, and allowed the Elovic Model calculations, confirm the Langmuir-Hinshelwood model and perform the isotherms. The higher removal percentages systems confirmed the pseudo-second order kinetics as the most corresponded kinetics indicated by the Pearson coefficient (R2) values. The calculations of the isotherm models of Langmuir, Freundlich, and Redlich-Peterson, confirmed the correspondence with the Langmuir model with the highest R2. Thermodynamic calculations enable reaction identification as endothermic, spontaneous, and presented the system disorder. The ideal mass of TiO2 with biocarbon for the photodecomposition development was 0.6 g. Based on these results, it is possible to achieve oxytetracycline removals above 90% with the studied water treatment, both in laboratory conditions and in open areas using natural solar radiation. The study proves the solar photodecomposition as an efficient treatment technology for antibiotics removal using a sustainable and renewable resource.
 
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Publishing Date
2021-03-02
 
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