Direct laser writing (DLW) techniques with ultrashort laser pulses have been extensively used for materials processing. The nonlinear nature of the interaction between ultrashort pulses and matter confers high spatial localization to these techniques and allows the fabrication of compact devices in a single step with resolution in the micro/nanoscale. In this context, we can highlight the fabrication of microstructures in transparent materials, like polymers and glasses, since they allow for the realization of three-dimensional devices. For instance, high-quality direct laser-written waveguide circuits have been fabricated and applied to different fields, such as telecommunications, quantum optics, sensors, etc. As photonic circuits often guide high light intensity, the characterization of the nonlinear optical properties of these structures becomes essential to direct their technological application. In this work, we realized the third-order nonlinear optical characterization of fs-laser written waveguides, which were fabricated in special glasses: Corning® Gorilla® and Eagle XG® Glass. The nonlinear characterization was performed through the Dispersive-scan (D-scan) technique, the temporal analog of Z-scan that can be applied to waveguides. The results obtained for the Gorilla® Glass waveguides indicate that the fs-laser writing process is responsible for reducing the magnitude of the nonlinear refractive index, when compared to the bulk material. This effect depends on the writing parameters, and the reduction is stronger when higher energy pulses are employed. Raman spectroscopy measurements revealed that this reduction could be related to the generation of non-bridging oxygen hole centers (NBOHCs) upon fs-laser irradiation. The characterization of Eagle XG® Glass waveguides, fabricated in different writing regimes (repetitive and cumulative), confirms the reduction of the nonlinear refractive index in the repetitive regime. However, it also revealed that little to no modification occurs when the cumulative regime is used, meaning that heat accumulation can be responsible for erasing NBOHCs and restoring the optical nonlinearities. Our results bring new light to what is currently known about the light-matter interaction when ultrashort pulses are involved. Furthermore, they can help tailor the application of fs-laser written glass waveguides, according to the desire for high or low optical nonlinearities.

Técnicas de escrita direta a laser (DLW) com pulsos ultracurtos têm sido extensivamente usadas no processamento de materiais. A natureza não linear da interação entre pulsos ultracurtos e matéria confere alto resolução espacial a essas técnicas e permite a fabricação de dispositivos compactos num único passo e com resolução em escala micro/nanométrica. Nesse contexto, podemos destacar a fabricação de microestruturas em materiais transparentes, como polímeros e vidros, pois ela permite a realização de dispositivos tridimensionais. Circuitos fotônicos contendo guias de onda de alta qualidade e produzidas por escrita direta a laser têm sido fabricados e aplicados em diferentes campos, como telecomunicações, óptica quântica, sensores, etc. Como circuitos fotônicos frequentemente guiam altas intensidades luminosas, a caracterização das propriedades ópticas não lineares destas estruturas se torna essencial para a sua aplicação tecnológica. Nesse trabalho, realizamos a caracterização das propriedades não lineares de terceira ordem de guias de onda produzidas por escrita direta a laser com pulsos de femtossegundos em vidros especiais: Corning® Gorilla® e Eagle XG® Glass. A caracterização não linear foi realizada através da técnica de Varredura da Dispersão (D-scan), a análoga temporal da técnica de Z-scan que pode ser aplicada a guias de onda. Os resultados obtidos para as guias produzidas em Gorilla® Glass indicaram que o processo de escrita a laser foi responsável por reduzir a magnitude do índice de refração não linear quando comparado com o material bulk. Esse efeito depende dos parâmetros de escrita e a redução é maior quando pulsos de mais alta energia são empregados. Medidas de Espectroscopia Raman revelaram que essa redução pode estar associada à geração de centros com deficiência de átomos de oxigênio não ligante (non-bridging oxygen hole centers – NBOHCs) ao se irradiar o vidro com pulsos de femtossegundos. Os resultados obtidos para as guias em Eagle XG® Glass, fabricadas em diferentes regimes (repetitivo e cumulativo), confirmaram a redução do índice de refração não linear no regime repetitivo. No entanto, eles também revelaram que quase nenhuma modificação ocorre quando o regime cumulativo é empregado, o que indica que o acúmulo de calor pode corrigir os defeitos NBOHCs e restaurar as propriedades não lineares do material. Nossos resultados trazem nova luz para o que se sabe atualmente sobre a interação de pulsos ultracurtos com a matéria. Além disso, eles podem dirigir a aplicação das guias produzidas em vidros por escrita direta a laser com pulsos de femtossegundos, de acordo com o desejo por altas ou baixas não linearidades ópticas.