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Tese de Doutorado
DOI
https://doi.org/10.11606/T.75.2020.tde-31082020-143327
Documento
Autor
Nome completo
Veronica Bocalon Lima
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Carlos, 2020
Orientador
Banca examinadora
Lanza, Marcos Roberto de Vasconcelos (Presidente)
Paz, Lyda Patricia Sabogal
Rodrigues, Christiane de Arruda
Vieira, Eny Maria
Santos, Mauro Coelho dos
Título em português
Degradação do antibiótico ciprofloxacina por H2O2 eletrogerado eletroquimicamente em eletrodo de difusão gasosa
Palavras-chave em português
ciprofloxacina
eletrodo de difusão gasosa
peróxido de hidrogênio
processos oxidativos avançados
reação de redução de oxigênio
Resumo em português
Os poluentes emergentes são extremamente resistentes aos processos clássicos de tratamento de efluentes, porém podem ser removidos pelo uso dos processos oxidativos avançados (POA) que se baseiam na geração de espécies altamente reativas, como os radicais hidroxila, a partir de peróxido de hidrogênio (H2O2), que degradam os poluentes persistentes. O H2O2 pode ser eletrogerado in situ pela reação de redução de oxigênio (RRO) no meio reacional utilizando eletrodos de difusão gasosa (EDG). Este trabalho objetivou estudar a degradação do antibiótico, ciprofloxacina, por diferentes sistemas POA. Os ensaios de degradação foram realizados em uma célula eletroquímica, investigando os processos eletroquímicos diretos (N2) e indiretos nos sistemas H2O2, H2O2/UV, fotólise direta (UV), eletro-Fenton e fotoeletro-Fenton. O decaimento da concentração do fármaco estudado foi avaliado em um cromatógrafo líquido de alta eficiência (HPLC) e a mineralização dos compostos orgânicos foi avaliado pelo teor de carbono orgânico total (COT). Dentre os sistemas estudados, o que apresentou melhor eficiência de degradação da ciprofloxacina foi o fotoeletro-Fenton, seguindo de uma porcentagem de 54,8% da molécula mineralizada, aproximadamente 100% da taxa de degradação da ciprofloxacina e um consumo energético de 4.110,0 kWh kg-1 COT. Os acoplamentos dos sistemas H2O2, H2O2/UV, eletro-Fenton e fotoeletro-Fenton apresentaram aproximadamente 100 % da taxa de remoção, variando os valores da mineralização (%) e consumo energético (kWh kg-1 COT) do composto orgânico, alcançando 26,0 % e 7.908,2 kWh kg-1 COT para o sistema com H2O2; 28,0 % e 8.694,0 kWh kg-1 COT para o sistema H2O2/UV e 28 % e 7.845,8 kWh kg-1 COT para o sistema H2O2/Fe2+. Diante desse cenário, os resultados demonstraram a relevância dos processos eletroquímicos na degradação da ciprofloxacina, dispondo de uma elevada taxa de oxidação do fármaco e baixo consumo energético via processo foto-Fenton, tornando-se um excelente catalisador para a geração de radicais hidroxilas no meio, possivelmente sendo favorável para o tratamento de efluentes envolvendo poluentes orgânicos.
Título em inglês
Degradation of the antibiotic ciprofloxacin by electrochemically generated H2O2 in a gas diffusion electrode
Palavras-chave em inglês
advanced oxidative processes
ciprofloxacin
gas diffusion electrode
hydrogen peroxide
oxygen reduction reaction
Resumo em inglês
Emerging pollutants are extremely resistant to classic effluent treatment processes, but can be removed by using advanced oxidative processes (AOP) that are based on the generation of highly reactive species (hydroxyl radicals), from hydrogen peroxide (H2O2) , which degrade persistent pollutants. H2O2 can be electrogenerated in situ by the oxygen reduction reaction (ORR) in the reaction medium using gas diffusion electrodes (GDE). This work aimed to study the degradation of the antibiotic, ciprofloxacin, by different AOP systems. The degradation tests were performed in an electrochemical cell, investigating the direct (N2) and indirect electrochemical processes in the H2O2, H2O2/UV, direct photolysis (UV), electro-Fenton and photoelectron-Fenton systems. The decay of the concentration of the studied drug was evaluated in a high performance liquid chromatograph (HPLC) and the mineralization of the organic compounds was evaluated by the total organic carbon content (TOC). Among the systems studied, the one that showed the best degradation efficiency of ciprofloxacin was the photoelectric-Fenton, following a percentage of 54.8% of the mineralized molecule, approximately 100% of the degradation rate of ciprofloxacin and an energy consumption of 4,110.0 kWh kg-1 TOC. The couplings of the H2O2, H2O2 / UV, electro-Fenton and photoelectron-Fenton systems showed approximately 100% of the removal rate, varying the values of mineralization (%) and energy consumption (kWh kg-1 TOC) of the organic compound, reaching 26.0% and 7,908.2 kWh kg-1 TOC for the H2O2 system; 28.0% and 8,694.0 kWh kg-1 TOC for the H2O2/UV system and 28% and 7,845.8 kWh kg-1 TOC for the H2O2/Fe2+ system. Given this scenario, the results demonstrated the relevance of the electrochemical processes in the degradation of ciprofloxacin, having a high rate of drug oxidation and low energy consumption via the photo-Fenton process, making it an excellent catalyst for the generation of hydroxyl radicals in the possibly favoring the treatment of effluents involving organic pollutants.
 
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Data de Publicação
2020-09-01
 
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