• JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
 
  Bookmark and Share
 
 
Doctoral Thesis
DOI
https://doi.org/10.11606/T.75.2022.tde-24032022-143732
Document
Author
Full name
Edvaldo Vasconcelos Soares Maciel
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Carlos, 2022
Supervisor
Committee
Lanças, Fernando Mauro (President)
Cavalheiro, Eder Tadeu Gomes
Figueiredo, Eduardo Costa de
Nassur, Maria Eugenia Queiroz
Zanella, Renato
Title in Portuguese
Sistemas automatizados integrando preparo de amostra à cromatografia líquida e espectrometria de massas como uma ferramenta analítica eficiente e ambientalmente amigável
Keywords in Portuguese
column-switching
automatização
cromatografia líquida
espectrometria de massas
miniaturização
óxido de grafeno
preparo da amostra
Abstract in Portuguese
Esta tese é construída na forma de coletânea de artigos científicos publicados durante o período de doutorado do autor. Seis publicações distintas são destacadas e discutidas, para evidenciar a linha de pesquisa, os objetivos e conclusões do projeto. Entre os principais assuntos abordados está o estudo da etapa de preparo de amostras, priorizando o desenvolvimento de métodos miniaturizados e automatizados para posterior acoplamento com sistemas de cromatografia líquida. Já é consendo entre os químicos analíticos que o preparo da amostra representa uma das etapas mais trabalhosas, demoradas e passível de erros analíticos durante o processo de análise. Além destas características contribuírem negativamente no resultado, prejudicando reprodutibilidade analítica, estas também influenciam no consumo de reagentens e amostra, e geração de resíduos químicos. Atualmente a consciência ambiental é um fator que todos devemos levar em conta para nossas vidas, e dentro do âmbito científico, algumas diretrizes neste sentido foram compiladas como conceitos da Química Verde. Visando equacionar tais conceitos, diversas técnicas miniaturizadas de amostra têm surgido desde o desenvolvimento da microextração em fase sólida no início de 1990. Todas estas têm como prioridade a redução de etapas analíticas, consumo e geração de resíduos tóxicos. Levando isso em consideração, nesta tese optou-se pelo desenvolvimento e utilização apenas de métodos considerados miniaturizados. Apesar do sucesso proveniente da miniaturização, a atual problemática relacionada a existência de resíduos e contaminantes em concentrações cada vez mais baixas e em diversas matrizes distintas, tem exigido dos químicos analíticos um aumento da produtividade e eficiência analítica. Neste sentido, aliado a miniaturização, a automatização do preparo de amostra representa um caminho promissor para diminuir o tempo total de análise e os erros analíticos. Desta forma, o presente trabalho focou no desenvolvimento de métodos miniaturizados e automatizados, baseados em cromatografia líquida para análise de resíduos e contaminantes em matrizes complexas. Três métodos analíticos foram desenvolvidos: parcialmente miniaturizado/automatizado, totalmente miniaturizado/automatizado ambos empregados em matrizes líquidas, e um especialmente desenvolvido para análise de matrizes sólidas. De forma complementar ao desenvolvimento dos métodos, foi realizada a síntese e emprego de materiais a base de grafeno como fase extratora, uma vez que estes apresentam características ambientalmente favoráveis e boa capacidade de extração. Neste trabalho, todas as colunas de extração utilizadas para o preparo da amostra automatizado foram produzidas no laboratório e utilizando os materiais a base de grafeno como fase extratora. Sendo assim, a tese aborda dois tópicos de estudo: o desenvolvimento dos métodos analiticos e o emprego de novos materiais sorventes. Todo o material é apresentado em detalhes nas publicações, as quais evidenciam a qualidade do trabalho e reforçam que os principais objetivos iniciais foram atingidos. Em resumo, os métodos aqui desenvolvidos foram aplicados para diversos analitos (pesticidas, fármacos, micotoxinas, etc) em matrizes alimentares, biológicas e ambientais, evidenciando a aplicabilidade do projeto. Esta tese apresenta métodos e conceitos importantes para a obtenção de métodos analíticos que priorizam um menor consumo de reagentes e amostra, e consequente geração de resíduos estando em concordância com alguns dos conceitos da Química Verde.
Title in English
Automated sample preparation approaches coupled with liquid chromatography and mass spectrometry as an efficient and environmentally friendly analytical tool
Keywords in English
automation
column-switching
graphene oxide
liquid chromatography
mass spectrometry
miniaturization
sample preparation
Abstract in English
This doctorate thesis is a compendium of scientific papers published by the author during this period as a PhD student. Six selected publications were discussed to highlight the research topics, main goals and obtained conclusions. The sample preparation step is a major topic in this work, especially focusing on the development of miniaturized and automated approaches coupled with liquid chromatography-mass spectrometry platforms. It is widely known that sample preparation is laborious, time-consuming and source of analytical errors. Despite these features contribute negatively over the analytical results, they also influence in the consume of reagents and samples as well as toxic waste production. Nowadays, environment awareness it is an essential point in our lives, and for analytical chemistry, some tenets are compiled as green chemistry concepts. In according to such concepts, several miniaturized sample preparation techniques started to sprung up since the creation of solid-phase microextraction in the 1990s. All of them, prioritizing reduction of reagents and sample consumption, and waste generation. Taking this into account, this thesis focused on the development of only miniaturized approaches. Although the success of miniaturization, the current challenges associated with the trace levels occurr ence of pollutants in several matrices, has been demanded analytical high-throughput and efficiency. Therefore, in combination with miniaturization, automation emerged as a promising strategy to reduce time-per analysis and analytical errors. This work focused on developing miniaturized and automated analytical approaches to cope with residues and contaminants in complex matrices. Basically, three analytical methods were proposed: partially miniaturized/automated, fully miniaturized/automated both to be used for liquid matrices and, one miniaturized/partially automated, specially designed for solids. Complementary to the development of these sample preparation approaches, the synthesis and use of graphene-based materials, as sorbents, was another point of study, as they present good extraction capacity and greener properties. It is worth mentioning that the extraction columns herein used were all in-lab made, using only graphene-based materials as sorbents. In short, this work coped with two main topics: the development of modern analytical methods, and the employment of graphene-based materials as sorbents. Detailed information is presented in the six following scientific publications, which reinforces the quality of this thesis and, that most of the main goals were accomplished. At last, all herein developed analytical methods were applied for several classes of analytes (e.g., pesticides, pharmaceutical drugs, mycotoxins) in a broad range of matrices such as food, biological, and environmental ones, underscoring the real applicability of this study. This doctorate thesis presents methodologies and important concepts for developing environmentally-friendly analytical methods in according to some concepts of the Green Chemistry.
 
WARNING - Viewing this document is conditioned on your acceptance of the following terms of use:
This document is only for private use for research and teaching activities. Reproduction for commercial use is forbidden. This rights cover the whole data about this document as well as its contents. Any uses or copies of this document in whole or in part must include the author's name.
Publishing Date
2022-03-25
 
WARNING: Learn what derived works are clicking here.
All rights of the thesis/dissertation are from the authors
CeTI-SC/STI
Digital Library of Theses and Dissertations of USP. Copyright © 2001-2024. All rights reserved.