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Doctoral Thesis
DOI
https://doi.org/10.11606/T.75.2020.tde-16032021-162405
Document
Author
Full name
Elton Faria de Souza Lima
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Carlos, 2020
Supervisor
Committee
Rodrigues Filho, Ubirajara Pereira (President)
Ribeiro, Sidney José Lima
Fortaleza, Carlos Magno Castelo Branco
Malavazi, Iran
Pasa, Andre Avelino
Title in Portuguese
Materiais híbridos obtidos via fixação de CO2 com potencial para serem empregados como biomateriais: obtenção de compósitos de poli(hidroxiuretana)s derivadas de polidimetilsiloxano com fosfato de
Keywords in Portuguese
fosfato de cálcio
materiais híbridos
método da imersão alternada
PDMSUr
poli(hidroxiuretana)s
Abstract in Portuguese
A busca por novos processos sustentáveis atualmente tem sido tema central dentro do contexto de desenvolvimento de novos materiais, nesse interim, o mesmo direcionamento tem sido empregado em estudos visando a obtenção de novos biomateriais. As poli(hidroxiuretana)s (PHU's) obtidas usando uma metodologia que emprega a rota verde de fixação de CO2, pode ser uma interessante alternativa para lidar com desafio de produzir materiais poliméricos sustentáveis. Dentro deste contexto, o grupo de Química de Materiais Híbridos e Inorgânicos (GQMatHI) tem realizado pesquisas sobre o desenvolvimento de hidroxiuretanas derivadas de PDMS (PDMSUr) com especial enfoque dado ao desenvolvimento de biomateriais. O objetivo deste trabalho foi desenvolver metodologias de obtenção de compósitos do híbrido PDMSUr com fosfato de cálcio, visando o seu potencial uso na reconstrução e reparação óssea e agente de fixação/adesão de implantes aplicados na odontologia e ou ortopedia. Para tanto uma formulação de PDMSUr foi desenvolvida e três metodologias de obtenção de compósito foram testadas: Método da Mistura Física (MMF), Método da Síntese Reativa (MSR), Método da Imersão Alternada (MIA). Dentre eles o MSR não se mostrou interessante, pois o compósito final apresentou baixo teor de fosfato de cálcio e a matriz polimérica mesmo após a adição do agente reticulante (APTES) não se tornou um sólido (não curou). Os resultados das caracterizações apontam a obtenção dos Compósitos por MMF (Comp MMF) e MIA (Comp MIA) foi alcançada com sucesso. O primeiro método mostra-se adequado para situações nas quais a matriz de PDMSUr ainda não está curada (reticulada). Por sua vez, o MIA é interessante para ser empregado quando a PDMSUr já está reticulada. Diferentemente da metodologia MIA já existente na literatura, no presente estudo reporta-se o primeiro uso deste método em meio não-aquoso para obtenção de fosfatos de cálcio. Essa particularidade dá a vantagem de poder-se mineralizar fosfatos de cálcio no interior de matrizes hidrofóbicas, condição está que o método original de MIA não contempla. A principal fase de fosfato de cálcio formada no Comp MIA foi o DCPA, uma fase interessante para propósitos de regeneração óssea, consequentemente o Comp MIA tem potencial para ser empregado em estudos com este propósito. As membranas de PDMSUr e Comp MIA apresentaram atividade antimicrobiana para todos microrganismos testados. Além disso, a membrana de PDMSUr no ensaio preliminar de citotoxicidade mostrou-se biocompatível. Desta forma, os materiais desenvolvidos no presente estudo podem passar para as fases posteriores de estudos e validação como materiais híbridos biocompatíveis para aplicações em dispositivos odontológicos e ortopédicos.
Title in English
Hybrid materials obtained via CO2 fixation with the potential to be used as biomaterials: obtaining composites of poly (hydroxyurethanes) derived from polydimethylsiloxane with calcium phosphate
Keywords in English
alternating soaking method
calcium phosphate
hybrid material
hydroxypolyurethane
PDMSUr
Abstract in English
Nowadays the search for new sustainable processes has been a central theme in the context of developing new materials. In that respect, the same perspective has been used by researches looking for obtaining new biomaterials. Hydroxypolyurethanes (PHU's) obtained using a methodology that uses the green route of CO2 fixation methodology can be an interesting way to deal with the challenge of producing sustainable polymeric materials. In this regard, the Group of Chemistry of Hybrid and Inorganic Materials (GQMatHI) has carried out research about the development of hydroxyurethanes derived from PDMS (hereafter named PDMSUr) with a special focus on the development of biomaterials. The aim of this work was to develop methodologies for obtaining PDMSUr hybrids with calcium phosphate, aiming at its potential use in bone reconstruction and repair and fixation/adhesion agent of implants applied in dentistry and or orthopedics. For that, a PDMSUr formulation was developed and three methodologies for obtaining composite were tested: Physical Mixing Method (MMF), Reactive Synthesis Method (MSR), Alternating Soaking Method (MIA). Among them, the MSR was not interesting because the final material had a low content of calcium phosphate and the polymeric matrix lost its ability to cure. The characterization results indicate that the Composites were obtained successfully by MMF (Comp MMF) and MIA (Comp MIA). The first method is suitable for situations in which the PDMSUr matrix is not yet cured (reticulated). On the other hand, the MIA is for already reticulated PDMSUr. Unlike the traditional MIA reported in the literature, the present study reports the first non-aqueous MIA protocol. This particularity gives an advantage of being able to mineralize calcium phosphates in hydrophobic matrices, a condition that the original method of MIA does not contemplate. The main calcium phosphate phase formed using MIA protocol was anhydrous dicalcium phosphate (DCPA), which is an interesting phase for bone regeneration applications, therefore the Comp MIA has the potential to be used in studies with this purpose. The PDMSUr and Comp MIA membranes showed antimicrobial activity for all tested microorganisms. In addition, the PDMSUr membrane in the preliminary cytotoxicity assay proved to be biocompatible. Therefore, the materials developed in the present study are to go to the next testing phase to become a hybrid biocompatible material for orthopedics and orthodontics.
 
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Publishing Date
2021-03-17
 
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