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Thèse de Doctorat
DOI
10.11606/T.75.2016.tde-29062016-105909
Document
Auteur
Nom complet
Kariny Ferreira Monteiro Elias
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Carlos, 2016
Directeur
Jury
Assaf, Elisabete Moreira (Président)
Carvalho, Wagner Alves
Gomes, Janaina Fernandes
Lima Neto, Benedito dos Santos
Martí, Narciso Homs
Titre en portugais
Estudo de catalisadores de Ni/ZnO promovidos com CeO2 aplicados em reações de reforma a vapor do etanol e acetona
Mots-clés en portugais
Catalisadores de Ni/ZnO
coque
liga NiZn
produção de H2
reforma de acetona acetona
reforma de etanol
Resumé en portugais

A produção de energia é um dos grandes desafios deste século, principalmente com a necessidade no desenvolvimento de processos que utilizem preferencialmente fontes renováveis. Nesse contexto, é claro o interesse por pesquisas baseada no hidrogênio. Porém, os ganhos ambientais efetivos estão associados também à matéria-prima usada no processo de geração do hidrogênio, senso assim mais significativo quando do uso de fontes renováveis. No presente trabalho foi estudado o efeito da adição de diferentes teores de CeO2 em catalisadores de NiZnO, preparados pelo método da co-precipitação. Os catalisadores foram estudados frente à reação de reforma a vapor do etanol (RVE) para produção de H2, e no decorrer do trabalho foi pertinente incluir o estudo da reforma a vapor da acetona (RVA), como complemento dos estudos da RVE. Além disso, esta é uma molécula modelo para reforma a vapor do bio-óleo. Nos sistemas catalíticos sintetizados houve a formação da liga NiZn3, o que aparenta proporcionar um efeito sinérgico entre esses elementos. Observou-se um efeito altamente promotor do CeO2 com relação a diminuição do coque formado, devido a uma menor da formação da acetona, durante as etapas de reforma do etanol. O que consequentemente interferiu na produção de H2. O catalisador contendo 20% de CeO2 denominado NiZn20Ce apresentou um desempenho altamente promissor, pois de acordo com as análises de DRIFT, a presença do CeO2 levou a formação de espécies de formiato, o que consequentemente interferiu em uma menor formação de coque e maior produção de H2. Foi comprovado também que a natureza dos depósitos carbonáceos depende tanto do substrato utilizado quanto das etapas precursoras inicias que levarão a formação desse coque, sendo o ponto chave para um melhor desempenho do catalisador.

Titre en anglais
Study of Ni/ ZnO catalysts promoted with CeO2 applied in steam reforming reactions of ethanol and acetone
Mots-clés en anglais
acetone reforming
coke
ethanol reforming
H2 production
Ni/ZnO catalyst
NiZn alloy
Resumé en anglais

Energy production is one of the great challenges of this century, especially with the need to develop processes that use preferentially renewable sources. In this context, it´s evident the interest in research based on hydrogen. However, the environmental benefits are also associated with the raw material used on the hydrogen generation process, being more significant when used renewable sources. In the present work, it was studied the effect of CeO2 addition in NiZnO catalysts, prepared by coprecipitation method. The catalysts were studied front of the ethanol steam reforming reaction (ESR) to produce H2, and in the course of this study was relevant include study of acetone steam reforming (ASR), as a complement of ESR studies. Moreover, acetone is a molecule model for steam reforming of bio-oil. In the catalyst systems there has been the NiZn3 alloy formation, which provides a synergistic effect between these elements. It was observed a high CeO2 promoter effect regarding reduction of the formed coke, due to lower formation of acetone in the ethanol reforming steps, and consequently interfere in the H2 production. The catalyst denominated NiZn20Ce showed a high performance, according to DRIFT analyzes, the presence of the CeO2 led to the formation of species formate, which in turn interfere through a lower coke formation and higher H2 production. It was also established that the nature of the carbonaceous deposits depends as the substrate used as the precursors initial steps that led the formation of this coke, and it is the key to a better performance of the catalyst.

 
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Date de Publication
2016-07-04
 
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