Neste trabalho, catalisadores de CuCe/SiO₂ foram estudados visando a purificação de H₂ através da reação de oxidação preferencial do monóxido de carbono (PROX-CO). Inicialmente, foi realizada a síntese do suporte, SiO₂, através do método de Stöber, obtendo-se duas geometrias, esfera e bastonete. Em seguida, foram sintetizados os catalisadores de CuO-CeO₂ suportados na SiO₂ com morfologia esférica através do método de impregnação em uma única etapa e na presença de surfactante. Para a síntese dos catalisadores, três teores mássicos de cobre ( 3%, 5% e 7%) e um único teor mássico de cério (10%) foram avaliados. Além disso, foi investigado o efeito da morfologia da sílica, bastonete e esfera, para o menor teor de cobre. Este teor foi escolhido após avaliar o efeito do teor de cobre para os catalisadores suportados na sílica com morfologia esférica. Os catalisadores foram caracterizados através da análise termogravimétrica (ATG), fisissorção de nitrogênio (B.E.T.), difração de raios X (DRX), redução a temperatura programada com H₂ (TPR), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET), quimissorção de N₂O, e aplicados na reação PROX-CO. Alérm disso, os catalisadores (CuCe/SiO₂(E)) foram submetidos a ensaios in situ utilizando espectroscopia no infravermelho por refletância difusa com transformada de Fourier (DRIFTS) durante a quimissorção do CO e sob as condições da reação. O catalisador com menor teor de cobre suportado na sílica com morfologia esférica, 3CuCe/SiO₂(E), apresentou a maior conversão do CO (X_CO = 78%) e seletividade para o CO₂ (S_CO2 = 87%) na temperatura de 150 ^oC quando comparado com os outros catalisadores suportados na sílica esférica. A maior atividade deste catalisador pode estar atribuída ao menor tamanho das partículas de cobre, maior dispersão metálica e maior interação cobre-céria quando comparado aos outros catalisadores. Além disso, foi evidenciado através da análise de DRIFTS in situ que o Cu⁺ é um dos sítios ativos durante a reação para todos os catalisadores avaliados. Em relação ao efeito da morfologia da sílica, observou-se que o catalisador suportado na morfologia bastonete, 3CuCe/SiO₂(B), apresentou menor conversão do CO para todas as temperaturas avaliadas quando comparado ao catalisador suportado na morfologia esférica, 3CuCe/SiO₂(E). O bom desempenho do catalisador 3CuCe/SiO₂(E) na reação de PROX-CO pode estar associado a maior dispersão do cobre e a exposição de diferentes planos cristalinos do CeO₂, facilitado a adsorção e a conversão do CO.

In this work, it was studied CuCe/SiO₂ catalysts in order to purify H₂ through preferential oxidation of carbon monoxide reaction (CO-PROX). Firstly, SiO₂ was synthesized by Stöber Method in order to obtain two geometries (sphere and rods) and to evaluate geometry effects with regard to active phase dispersion. Subsequently, CuO-CeO₂ was impregnated on SiO₂ sphere support by the surfactant-assisted impregnation method. For the synthesis of the catalysts, three copper mass contents (3%, 5%, and 7%) and a single cerium mass content (10%) were evaluated. Furthermore, the effect of the morphology of SiO₂ rod and sphere, for the lowest copper content, was investigated. This content was chosen after evaluating the effect of copper content for catalysts supported on SiO₂ sphere. The catalysts were characterized by thermogravimetric analysis (TGA), nitrogen physisorption (B.E.T.), X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed reduction (TPR-H₂) and scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), N₂O chemisorption, and applied in the PROX-CO reaction. After characterization, the materials were studied in the preferential oxidation of carbon monoxide reaction (PROX-CO). Furthermore, CuCe/SiO₂(E) catalysts were evaluated in situ by diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) during CO chemisorption and under reaction conditions. The catalyst with the lowest copper content, 3CuCe/SiO₂(E), showed the greatest CO conversion (X_CO = 78%) and selectivity to CO₂ (S_CO2 = 87%) at the temperature of 150 ^oC. The greater activity of this catalyst can be attributed to the smaller size of the copper particles, higher metallic dispersion, and greater copper-ceria interaction when compared to other catalysts. Besides that, it was evidenced via DRIFTS that Cu⁺ is one of the active sites of the reaction for all catalysts. Regarding the effect of silica morphology, it was observed that catalyst supported on SiO₂ rod, 3CuCe/SiO₂(B), presented lower CO conversion at all temperatures evaluated when compared to catalyst supported on SiO₂ sphere, 3CuCe/SiO₂(E). The good performance of the 3CuCe/SiO₂(E) catalyst in the PROX-CO reaction may be associated with greater copper dispersion and exposure of different CeO₂ crystalline planes, facilitating the adsorption and CO conversion.