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Thèse de Doctorat
DOI
10.11606/T.75.2018.tde-15012018-180634
Document
Auteur
Nom complet
Fernanda Cristina Pena Ferreira Sales
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Carlos, 2017
Directeur
Jury
Crespilho, Frank Nelson (Président)
Faria, Gregorio Couto
Polito, Wagner Luiz
Lima, Filipe Camargo Dalmatti Alves
Silva, Wilson Tadeu Lopes da
Titre en portugais
Desenvolvimento de bioeletrodos miniaturizados para a aplicação em biocélulas a combustível implantáveis
Mots-clés en portugais
bilirrubina oxidase
biocélula a combustível implantável
glicose desidrogenase
Resumé en portugais

As biocélulas a combustível enzimáticas (BFCs) são dispositivos eletroquímicos que convertem energia química em energia elétrica, utilizando enzimas como biocatalisadores. Quando miniaturizada, uma BFC pode ser implantada em animais vertebrados e invertebrados, vislumbrando-se sua utilização na produção de energia elétrica para alimentar microdispositivos biomédicos e microssensores em pequenos insetos. No entanto, ainda é um desafio obter BFCs implantáveis e miniaturizadas, com uma potência suficiente (dezenas de microwatts) para alimentar microcircuitos eletrônicos de maneira estável e em longo prazo. Diante do exposto, esta tese de doutorado apresenta um estudo das propriedades eletroquímicas de eletrodos enzimáticos, visando a aplicação em BFCs de glicose/O2 miniaturizadas e implantáveis. Para isso, utilizaram-se fibras flexíveis de carbono (FCFs) modificadas com as enzimas bilirrubina oxidase (BOx) no cátodo e glicose desidrogenase (GDh) NAD-dependente no ânodo, a fim de se obter a redução de O2 e a oxidação de glicose, respectivamente. Os resultados obtidos mostram que FCFs previamente submetidas a um tratamento químico de oxidação com permanganato de potássio e com posterior eletrodepolimerização do mediador vermelho neutro produzem bioânodos estáveis e robustos. Estes eletrodos, combinados com biocátodos compostos por FCFs na ausência de mediadores redox, foram utilizados em BFCs miniaturizadas, que foram implantadas em formigas da espécie Atta sexdens rubrupilosa. A potência máxima da BFC operando in vivo foi 13,5 ± 3,8 µW cm-2 em 190 ± 58,9 mV, com corrente máxima de 143 ± 40,2 µA cm-2 e a voltagem de circuito aberto de 260 ± 99,6 mV. Acredita-se que estes valores ainda possam ser otimizados e este trabalho contribui para mostrar que a flexibilidade das FFC, a presença de um mediador de elétrons polimérico no ânodo, o uso do tratamento químico de oxidação com permanganato de potássio das fibras e a miniaturização dos eletrodos são elementos importantes, e que podem ser considerados no desenvolvimento de biocélulas a combustível implantáveis.

Titre en anglais
Development of Implantable Glucose and Oxygen Biofuel Cell in Insects
Mots-clés en anglais
bilirubin oxidase
glucose dehydrogenase
implantable biofuel cell
Resumé en anglais

Enzymatic biofuel cells (BFCs) are electrochemical devices that convert chemical energy into electrical energy using enzymes as biocatalysts. When miniaturized, BFCs can be implanted in vertebrate and invertebrate animals and, their use to produce electrical energy to feed biomedical microdevices and micro-sensors in small insects can be observed. However, it is still challenging to obtain implantable and miniaturized BFCs, with sufficient power (tens of microwatts) to power electronic microcircuits in a stable and long-term manner. In view of the above, this PhD thesis presents a study of the electrochemical properties of enzymatic electrodes, aiming to use them in miniaturized and implantable glucose/O2 BFCs. In order to obtain a reduction in O2 and oxidation of glucose, flexible carbon fibers (FCFs) modified with bilirubin oxidase (BOx) enzymes in the cathode and glucose dehydrogenase (GDh) at the anode, respectively, were used. The results show that FCFs previously submitted to a chemical treatment of oxidation with potassium permanganate and, subsequently, electropolymerization of the neutral red mediator produce stable and robust bioanodes. These electrodes, combined with biocathodes consisting of FCFs in the absence of redox mediators, were used in miniaturized BFCs, which were implanted in Atta sexdens rubrupilosa ant species. The BFC maximum power source, operating in vivo, was 13.5 ± 3.8 μW cm-2 at 190 ± 58.9 mV, with a maximum current of 143 ± 40.2 μA cm-2 and the open circuit voltage was 260 ± 99.6 mV. Although these values can be optimized, this research shows that the flexibility of the FCF, the presence of a polymer electron mediator on the anode, using the chemical treatment of oxidation with potassium permanganate of the fibers and electrode miniaturization are important elements, which can be considered in the development of implantable biofuels.

 
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Date de Publication
2018-02-01
 
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