A incorporação de celulose (polar) em poliolefinas (apolares) para a obtenção de compósitos geralmente é realizada com prévia modificação dos precursores ou com a adição de compatibilizantes. Nesse sentido, há eficientes métodos que garantem boa adesão fibra-matriz e boa dispersão das fibras. Apesar de grandes avanços, geralmente os compósitos resultantes possuem baixas deformações limitando sua aplicação em alguns segmentos. Aqui, focamos na obtenção de compósitos que combinem elevada rigidez e ductilidade a partir de poliolefinas reforçadas com fibras de celulose não modificadas (materiais de baixo custo). Nesse contexto, a principal estratégia consistiu em utilizar o reforço estruturado na forma de folhas celulósicas de baixa gramatura (5 a 15 g/m²). Dessa forma, filmes compósitos foram obtidos através da intercalação de filmes de PE (ou PP) com folhas de papel de baixa gramatura seguido por termoprensagem (em uma prensa hidráulica). Como melhores resultados, comparado ao polímero puro, filmes de PELBD contendo 12% m/m de fibras celulósicas apresentaram aumento considerável do módulo (90%) e alta deformação (661%). Além disso, compósitos de PEBD contendo 7% m/m de papel higiênico exibiram um aumento do módulo em 78% e com redução da deformação em apenas 5%. Essa combinação de rigidez e ductilidade é resultante de uma arquitetura particular que permite a estabilização dos poros durante a deformação (resultantes do descolamento fibra-matriz). Características dessa arquitetura incluem: (1) uma ou mais folhas celulósicas de baixa gramatura bem distribuída(s) de modo bidimensional pela matriz polimérica que restringem movimentos da matriz e garantem o aumento da rigidez; (2) matriz permeando e preenchendo os espaços entre as fibras de celulose evitando a coalescência dos poros na direção da tração; (3) camadas relativamente espessas de matriz separando as folhas celulósicas que impedem o crescimento e propagação dos poros em direção à superfície (perpendicular à tração). Por fim, a utilização de folhas celulósicas de baixa gramatura também possibilitou a obtenção desses compósitos através de um sistema de cilindros aquecidos (em uma plastificadora comercial). Esse método relativamente simples e prático se apresentou promissor para a obtenção desses compósitos em um processo contínuo.

The incorporation of cellulose (polar) in polyolefins (non-polar) to obtain composites is generally carried out with prior modification of the precursors or addition of compatibilizers. In this sense, there are efficient methods that guarantee good fiber- matrix adhesion and good fiber dispersion. Despite great advances, composites generally have low deformations, limiting their application in some segments. Here, we focus on obtaining composites that combine high stiffness and ductility from polyolefins reinforced with unmodified cellulose fibers (low-cost materials). In this context, a main strategy was to use the structured reinforcement in the form of low grammage paper (5 to 15 g/m²). Thus, composite films were obtained by intercalating PE (or PP) films with thin paper sheets followed by thermo-pressing (in a hydraulic press). As better results, compared to the pure polymer, LLDPE films containing 12% m/m of toilet paper showed a considerable increase in modulus (90%) and high deformation (661%). Furthermore, LDPE composites containing 7% m/m of cellulosic sheets exhibited a 78% modulus increase and a 5% deformation reduction. This combination of stiffness and ductility is the result of a particular architecture that allows the stabilization of pores during deformation (resulting from fiber-matrix debonding). Features of this architecture include: (1) one or more lightweight cellulosic sheets well distributed two-dimensionally across the polymer matrix that restrict matrix motion and ensure increased stiffness; (2) matrix permeating and filling the spaces between the cellulose fibers preventing the coalescence of pores in the direction of tensile stress; (3) thick layers of matrix separating the cellulosic sheets which prevent the growth and propagation of the pores towards the surface (perpendicular to tensile stress). Finally, the use of low grammage cellulosic sheets also made it possible to obtain these composites through a system of heated cylinders (in a commercial plasticizer). In this sense, this relatively simple and practical method showed promise for obtaining these composites in a continuous process.