Um dos principais fatores do aquecimento global é o aumento da concentração de dióxido de carbono na atmosfera, esse se deve principalmente às atividades antropogênicas. Reduzir a quantidade de CO2 atmosférico é de grande interesse e necessidade, mas é também um grande desafio, porque o CO2 é quimicamente inerte e termodinamicamente estável, logo sua utilização requer ativação catalítica. Desta forma, o desenvolvimento de catalisadores para a hidrogenação do CO2 apresenta-se como uma atraente alternativa para mitigar as quantidades de dióxido de carbono presentes na atmosfera. Neste trabalho, a modelagem computacional foi usada para propor diferentes catalisadores de ferro cujas estruturas foram inspiradas no sítio ativo da [Fe]-hidrogenase. Em um contexto onde processos mais verdes são desejados, os resultados computacionais de DFT e CCSD(T) demonstraram que os novos complexos são sistemas promissores para promover a hidrogenação de CO2 à ácido fórmico. Com base nos ciclos catalíticos explorados e nos valores de TOF calculados, os catalisadores de ferro mais adequados são aqueles que apresentam em sua estrutura ligantes fosfina do tipo pinça tridentados coordenados ao centro do metal no qual, propriedades como acidez π, rigidez e valores de ângulos de mordida mais próximos ao valor ideal para uma geometria octaédrica estão presentes.

One of the main factors for global warming is the rise in atmospheric CO2 concentration, which is mainly due to anthropogenic activities. Reducing the amount of atmospheric CO2 is of great interest and need, but it is also a great challenge, because CO2 is chemically inert and thermodynamically stable, so its use requires catalytic activation. Thus, the development of catalysts for CO2 hydrogenation presents itself as an attractive alternative to mitigate the amounts of carbon dioxide present in the atmosphere. In the current work, computational modeling was used to propose different iron catalysts whose structures were inspired by the active [Fe]-hydrogenase site. In a context where greener processes are desired, the computational results of DFT and CCSD(T) demonstrated that the new complexes are promising systems to promote CO2 hydrogenation to formic acid. Based on the explored catalytic cycles and the calculated TOF values, the most suitable iron catalysts are those with tridentate phosphine pincer-type ligands, coordinated to the metal center in which properties such as π acidity, stiffness and bite angle values closer to the ideal value for octahedral geometry are present.