O presente trabalho teve como objetivo o desenvolvimento de processos catalíticos baseados em catalisadores homogêneo para a hidrogenação do CO₂ e furfural (um importante derivados de biomassa). Para atingir este objetivo, uma série de catalisadores organometálicos solúveis em água, baseados em complexos metálicos de Ir e Rh com grupos aromáticos (fenantrolina e ciclopentadienila), foram sintetizados com diferentes grupos substituintes (NH₂, NO₂ e H). Os resultados obtidos mostram que o CO₂ pode ser eficientemente reduzido a álcoois diversos (metanol, etanol isopropanol e butanol) em temperaturas de 40 °C utilizando uma mistura reacional constituída por água e CO₂ supercrítico. Nosso sistema catalítico foi capaz de converter CO₂ a butanol com seletividade superior a 95%. Ficando igualmente demostrado o impacto da quantidade de água na seletividade dos diferentes catalisadores preparados. Além disso, foi igualmente proposto o mecanismo de reação para a conversão de CO₂ a metanol, através de cálculos teóricos e análise de ESI-MS de diferentes intermediários de reação. Por outro lado, a conversão de furfural a álcool furfurílico foi bastante bemsucedida utilizando os mesmos catalisadores organometálicos, mostrando deste modo a sua enorme versatilidade para a hidrogenação em condições suaves. Os resultados para conversão de furfural a álcool furfurílico mostram ser possível obter uma conversão de furfural >99% exibindo uma seletividade de aproximadamente 90% em temperaturas menores de 120 °C.

The aim of this work was to develop different catalytic processes towards the hydrogenation of CO₂ and furfural using homogenous catalysis. To accomplish this aim, different water-soluble organometallic catalysts, based on metal complexes (iridium and rhodium) with aromatic groups (phenanthroline and cyclopentadienyl), were synthesized with different types of substituents (NH₂, NO₂ and H). The obtained results show that CO₂ can be efficiently reduced to different alcohols (methanol, ethanol isopropanol and butanol) at temperatures of 40 °C using a mixture of water and supercritical CO₂ as reaction media. The proposed catalytic system was able to convert CO₂ into butanol with a selectivity greater than 95%. Moreover, the results also show the impact of the amount water on the selectivity of the different catalysts. Furthermore, the reaction mechanism that leads to the conversation of CO₂ into methanol was also elucidated, using a theoretical approach based on DFT and ESI-MS analysis. On the other hand, the conversion of furfural into furfuryl alcohol was successfully reported using the same organometallic catalysts. The results show that the conversion of furfural into furfuryl alcohol was >99 % and the selectivity towards furfuryl alcohol as nearly 90% at temperatures below 120 °C.