O objetivo principal deste trabalho foi a caracterização espectroscópica e da estrutura eletrônica dos monohaletos de estrôncio neutros SrF, SrCl e SrI, e suas versões dicatiô- nicas, incluindo o dicátion de monobrometo de estrôncio. O interesse nessas moléculas tem sido crescente devido a sua presença, principalmente, no espectro de umbra de manchas solares e, recentemente, o elemento Sr foi detectado na fusão de duas estrelas de neutrôns; no caso das moléculas neutras, na aplicação em processos ultrafrios como o laser-cooling. Na caracterização dos estados eletrônicos (Λ + S), correlacionados aos canais de fragmentos atômicos de mais baixa energia, utilizamos as teorias ab initio de alto-nível, SA-CASSCF, MRCI e CCSD(T), tidas como o estado-da-arte no contexto da química computacional, e um conjunto de base de qualidade quíntupla-zeta. Efeitos relativísticos spin-órbita também foram incorporados e os estados Ω obtidos, assim como os parâmetros espectroscópicos vibracionais e rotacionais (ω_e, ω_ex_e, B_e, r_e), energias de excitação (T_e) e de dissociação (D_e). Transições eletrônicas foram analisadas e as probabilidades de transição quantificadas por meio dos coeficientes de Einstein e fatores de Franck-Condon; os tempos de vida radiativa também foram calculados. O estudo das espécies neutras SrF, SrCl e SrI, propiciou uma visão global de seus perfis energéticos e a expansão de nosso conhecimento sobre seus espectros. Os resultados deste trabalho estão bem próximos dos valores experimentais para os estados já conhecidos, o que garantiu a confiança nos dados obtidos para aqueles ainda não detectados experimentalmente, como o A' ²Δ e o E' ²Σ⁺. No caso do estado ²Δ, este estudo mostrou que seu baixo momento de transição com o estado fundamental X ²Σ⁺ esclarece parcialmente a dificuldade de sua atribuição espectroscópica. A análise da energia de ligação indicou uma ligação mais fraca com o aumento da massa da molécula: 128,15 (SrF), 99,26 (SrCl), 80,37 kcal mol^-1(SrI). As diferenças de energia obtidas entre os estados ²P_1/2 e ²P _3/2 do halogênio, no limite de dissociação, são 400,1 para o flúor, 888 para o cloro e 7328 cm^-1 para o iodo, em bom acordo com os valores experimentais 404, 882 e 7603 cm^-1, respectivamente. Na análise dos dicátions, estabilidade termodinâmica foi constatada para todas as espécies, os potenciais de ionização simples e duplo foram computados e estão em conformidade com resultados disponíveis na literatura. Transições entre os estados ligados demonstraram que as moléculas mais leves, SrF²⁺ e SrCl²⁺ possuem tempos de vida consideravelmente mais longos que as espécies mais pesadas. Isso é evidenciado pelos tempos de vida para a transição A → X₁: 152,3, 1,04, 0,108, e 0,011 ms, para SrF²⁺, SrCl²⁺, SrBr²⁺ e SrI²⁺, respectivamente. Neste contexto, a alta confiabilidade dos resultados apresentados sugerem seu uso como guia em novos estudos experimentais sobre essas moléculas desafiadoras e pouco compreendidas.

The main goal of this work was the spectroscopic and electronic structure characterization of the neutral strontium monohalides SrF, SrCl, and SrI, and their dications, including the strontium monobromide dication. The interest in these molecules has grown due to their presence, mainly, in the spectrum of sunspot umbra and, recently, the element Sr was detected in the merging of two neutron stars; in the case of neutral molecules, in the application of ultracold processes such as laser-cooling. In the characterization of the electronic states (Λ + S) correlated to the lowest-lying atomic fragments, we used the high-level ab initio theories, SA-CASSCF, MRCI, and CCSD(T), known as the stateof-the-art in the context of computational chemistry, and a quintuple-zeta quality basis set. Spin-orbit effects were also incorporated and the Ω states obtained, as well as the vibrational and rotational spectroscopic parameters (ω_e, ω_ex_e, B_e, r_e), and the excitation (T_e) and dissociation energies (D_e). Electronic transitions were analyzed and transition probabilities were quantified using Einstein coefficients and Franck-Condon factors; the radiative lifetimes were also computed. The study of SrF, SrCl, and SrI neutral species provided a global view of their energy profiles and expanded our knowledge about their spectra. The results of this work are very close to the experimental values for the already known states, which ensured the confidence in the data obtained for those not yet experimentally detected, such as the A' ²Δ and the E ²Σ⁺. In the case of the ²Δ, this study revealed that its small transition moment with the ground state X ²Σ⁺ partially clarifies the difficulty for its spectroscopic detection. The analysis of the binding energy indicates a weaker bond with increasing the mass of the molecule: 128.15 (SrF), 99.26 (SrCl), 80.37 kcal mol^-1 (SrI). At the dissociation limit, the energy differences between the ²P_1/2 and ²P_3/2 states of the halogen are 400.1 for fluorine, 888 for chlorine, and 7328cm^-1 for iodine, while the experimental values are 404, 882, and 7603 cm^-1, respectively. Concerning the dications, thermodynamic stability was assigned for all studied species, the single and double ionization potentials were computed, and are in good accordance with the results in the literature. Transitions between bound states demonstrated that the lighter molecules, SrF²⁺ and SrCl²⁺, have considerably longer lifetimes than the heavier ones. This is confirmed by the lifetimes for the A → X₁ transition: 152.3, 1.04, 0.108, and 0.011 ms, for SrF²⁺, SrCl²⁺, SrBr²⁺ and SrI²⁺, respectively. In this context, the high confidence of our results supports their use as a guide in further experimental studies on these challenging and not well understood molecules.