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Thèse de Doctorat
DOI
https://doi.org/10.11606/T.46.2021.tde-26042022-091408
Document
Auteur
Nom complet
Maitê Lippel Gothe
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2021
Directeur
Jury
Vidinha, Pedro (Président)
Appel, Lucia Gorenstin
Constantino, Vera Regina Leopoldo
Gouvêa, Douglas
Titre en portugais
Valorização de CO2 supercrítico a metanol por catalisadores de rênio
Mots-clés en portugais
Catálise
CO2
Hidrogenação
Metanol
Rênio
Supercrítico
Resumé en portugais
A valorização de CO2 é um tema de extrema importância na atualidade, devastada por mudanças climáticas. O metanol é um dos produtos de interesse industrial que pode ser obtido a partir da hidrogenação de CO2. Embora seja termodinamicamente favorável, o processo de conversão de CO2 a metanol necessita de catalisadores eficientes para que seja economicamente viável. Rênio tem despontado como uma opção de metal ativo em forma de óxido para catálise de hidrogenação, em especial de grupos oxigenados. Esta tese de doutorado apresenta um processo em fluxo contínuo em condições supercríticas de hidrogenação de CO2 a metanol catalisado por óxido de rênio suportado em óxido de titânio (ReOxTiO2), no qual se obtiveram excelentes resultados, destacando-se a conversão de 33% de CO2 com seletividade para CH3OH de 98% em condições otimizadas de T = 200 °C, P =100 bar e proporção de CO2:H2 de 1:4, bem como a capacidade do processo de ainda operar com resultados satisfatórios de 13% de conversão de CO2 e 96% de seletividade mesmo quando se utilizam condições desfavoráveis, com proporção de CO2:H2 de 1:1. Esse processo foi patenteado, e deu origem ao desenvolvimento de um projeto de aumento de escala para planta piloto, indicando boas perspectivas de aplicação prática dos conhecimentos desenvolvidos durante este doutorado.
Titre en anglais
Valorization of supercritical CO2 into methanol by rhenium catalysts
Mots-clés en anglais
Catalysis
CO2
Hydrogenation
Methanol
Rhenium
Supercritica
Resumé en anglais
The valorisation of CO2 is of extreme importance amidst the current devastation caused by climate change. Methanol is one of the products of industrial importance that can derive from the hydrogenation of CO2. Although it is thermodynamically favourable, the conversion of CO2 into methanol needs efficient catalysts to be economically feasible. Rhenium has recently gained some notoriety as an option of active metal in the form of oxide in hydrogenation catalysis, particularly targeting oxygenated groups. This PhD thesis presents a continuous flow process in supercritical conditions of CO2 hydrogenation to CH3OH catalysed by rhenium oxide supported on titanium oxide (ReOx/TiO2), in which excellent results were obtained, highlighting the conversion of 33% CO2 with 98% selectivity to methanol in optimized conditions of T = 200 °C, P = 100 bar and CO2:H2 ratio of 1:4, as well as the feasibility of the process to yield satisfactory results of 13% CO2 conversion with 96% selectivity to CH3OH even when unfavourable conditions such as a CO2:H2 ratio of 1:1 was employed. This process has been patented, and led to the development of a scale up project to a pilot plant, indicating good perspectives of practical application of the knowledge developed during this PhD.
 
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Date de Publication
2022-06-07
 
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