Nanocomposites based on layered double hydroxides (LDH) and graphene-like materials (C), e.g., graphitic carbon and carbon quantum dots (C-dots), have been applied in sensing, catalysis, environmental protection, electronic devices, and as bioimaging and theragnostic agents, for instance. In this work, hybrid materials constituted of M₂Al-LDH (M = Mg²⁺ or Zn²⁺) intercalated with carboxymethylcellulose polymer (CMC) or folate anions from Folic Acid (FA) were synthesized and investigated as precursors of carbon-based materials. Their thermal behavior was evaluated by simultaneous thermogravimetric analysis (TGA) and differential scanning calorimetry (DSC), as well as evolved gas analysis (EGA) through TGA coupling to mass spectroscopy (MS) and/or infrared spectroscopy (IR). Based on the TGA/DSC results, the materials were pyrolyzed in a furnace, and resulting nanocomposites were structurally and spectroscopically characterized. The main founds of the work were: (i) M₂AlFA and M₂Al-CMC were suitable sources of carbon-based nanocomposites composed of layered double oxides (LDO-C); (ii) from pyrolysis of FA itself, N-doped C-dots could be synthesized at 350 °C, whereas graphitic carbon was optimally obtained above 800 °C; (iii) the carbonization of folate anions was delayed after intercalation; (iv) vibrational spectroscopy characterization of FA and sodium folate salts (Na₂HFol and Na₃Fol), supported by density functional theory (DFT) calculations, were helpful in characterize related graphite-like materials and carbon-based nanocomposites; (v) the crystallization of metal oxides (i.e.; MgO and ZnO) and/or spinel-like structures (i.e., MgAl₂O e ZnAl₂O) were hindered for M₂Al-LDH hybrid materials when compared with their counterparts intercalated with simple anions, for instance, carbonate (CO_3^-) and chloride (Cl^-). Such hindrance was attributed to the carbonized matter formed during pyrolysis; (vi) for Zn₂Al-LDH hybrids material, it was noticed a carbothermic reaction involving ZnO occurring above 800 °C, which led to the loss of zinc vapor; (vii) LDO-C obtained from M₂Al-FA pyrolysis could be successfully restored into the LDH-C structure through reaction in water ("memory effect"). Nanocomposites presenting intimately mixed components were obtained up to 600 and 800 °C from Zn₂Al-FA and Mg₂AlFA precursors, respectively; (viii) LDH-FA were also potential precursors of nanocomposites based on LDH/C-dots and the proper temperature limit was determined to be around 400 °C. The exploration of nanocomposite precursors with different physicochemical properties allowed us to provide a wide-ranging knowledge of important features regarding the synthesis of nanocomposites based on LDH and graphene-like materials. Hence, this research can drive new strategies to synthesize LDH-C and LDO-C with assorted potential applications.

Nanocompósitos à base de hidróxidos duplos lamelares (LDH) e materiais do tipo grafeno (C), e.g., carbono grafítico e pontos quânticos de carbono (C-dots), têm sido aplicados em sensores, catálise, remediação ambiental, dispositivos eletrônicos, e como agentes teranósticos e de diagnóstico por imagem, por exemplo. Neste trabalho, materiais híbridos constituídos por M₂Al-LDH (M = Mg²⁺ ou Zn²⁺) intercalados com o polímero carboximetilcelulose (CMC) ou ânions folato oriundos do ácido fólico (FA) foram sintetizados e investigados como precursores de materiais à base de carbono. O comportamento térmico dos materiais foi avaliado simultaneamente por análise termogravimétrica (TGA) e calorimetria diferencial exploratória (DSC), bem como análise de gases (EGA) por meio de TGA acoplada à espectrometria de massas (MS) e/ou espectroscopia no infravermelho (IR). Com base nos resultados de TGA/DSC, os materiais foram pirolisados em forno e os nanocompósitos obtidos foram caracterizados por análise de estrutura e por espectroscopia. Os principais resultados do trabalho foram: (i) os materiais M₂Al-FA e M₂Al-CMC foram precursores adequados para a síntese de nanocompósitos à base de carbono constituídos por óxidos duplos lamelares (LDO-C); (ii) partindo-se da pirólise do FA puro, C-dots dopados com nitrogênio foram sintetizados a 350 °C, enquanto que a temperatura ideal para se obter carbono grafítico foi acima de 800 °C; (iii) a carbonização dos ânions folato foi retardada após a intercalação; (iv) a caracterização do FA e sais de folato de sódio (Na₂HFol e Na₃Fol) por espectroscopia vibracional, apoiada por cálculos da teoria do funcional da densidade (DFT), auxiliou na caracterização dos respectivos materiais do tipo grafeno e dos nanocompósitos à base de carbono; (v) a cristalização de estruturas de óxidos metálicos (isto é, MgO e ZnO) e/ou espinélio (e.g., MgAl₂O e ZnAl₂O) foi dificultada para os materiais híbridos de M₂Al-LDH comparados com os respectivos materiais intercaladas com ânions simples, por exemplo, carbonato (CO_3^-) e cloreto (Cl^-). Esse efeito foi atribuído à matéria carbonizada formada durante a pirólise; (vi) para os híbridos de Zn₂Al-LDH, notou-se a reação carbotérmica envolvendo ZnO que ocorre acima de 800 °C, levando à perda de zinco metálico na forma de vapor; (vii) materiais do tipo LDO-C, obtidos da pirólise de M₂Al-FA, puderam ser reconstituídos a fase LDH-C por meio da reação em água ("efeito memória"). Nanocompósitos apresentando componentes intimamente misturados foram obtidos até 600 e 800 °C, a partir dos precursores Zn₂Al-FA e Mg₂Al-FA, respectivamente; (viii) LDH-FA também foram potenciais precursores de nanocompósitos à base de LDH/C-dots e o limite de temperatura adequado foi determinado para ser em torno de 400 °C. A investigação de precursores que apresentam diferentes propriedades físico-químicas permitiu fornecer um amplo conhecimento dos principais aspectos relacionados a síntese de nanocompósitos à base de LDH e materiais do tipo grafeno. Deste modo, este trabalho poderá auxiliar no desenvolvimento de novas estratégias para sintetizar LDH-C e LDO-C com diversas aplicações em potencial.