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Dissertação de Mestrado
DOI
https://doi.org/10.11606/D.46.2021.tde-11112021-160914
Documento
Autor
Nome completo
Vítor Mendes Miguel
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Paulo, 2021
Orientador
Banca examinadora
Torresi, Susana Ines Cordoba de (Presidente)
Dall'Antonia, Luiz Henrique
Longo, Claudia
Título em português
Eletrooxidação de H2O2 aprimorada plasmonicamente por nanofios de MnO2 decorados com nanopartículas de Au
Palavras-chave em português
Au
Eletrocatálise
H2O2
MnO2
Plasmons
Resumo em português
O MnO2 é um material barato e versátil, sendo capaz de atuar como catalisador para diferentes reações eletroquímicas. A adição de pequenas quantidades de nanopartículas de Au possibilita o estudo do efeito de ressonância plasmônica de superfície localizada (RPSL) para aprimorar as propriedades eletroquímicas do MnO2. O efeito plasmônico pode acelerar diversas reações com a irradiação de luz visível, melhorando a separação de cargas e as propriedades de absorção de luz dos semicondutores. Utilizando nanofios de MnO2 decorados com nanopartículas de Au (MnO2-Au), foi demonstrado que a atividade catalítica do MnO2 foi aprimorada drasticamente pela RPSL no sistema. As propriedades catalíticas do semicondutor foram estudadas para a oxidação de H2O2 como uma reação modelo. Um claro aumento na corrente de oxidação para H2O2 foi observada com os nanofios decorados com Au sob irradiação de luz, com um aumento de 116% de sensibilidade quando comparado com condições de escuro. Um estudo do mecanismo indicou que a melhora na performance pode ser relacionada com uma separação de cargas mais eficiente gerado pela formação plasmônica de hot elétrons e buracos. Os resultados obtidos apresentam uma abordagem para alcançar uma melhor absorção de luz e desempenho na região do visível para semicondutores, inspirando o uso de heteroestruturas plasmônicas para a eletrocatálise.
Título em inglês
Plasmon enhanced H2O2 electrooxidation by MnO2 nanowires decorated with Au nanoparticles
Palavras-chave em inglês
Au
Electrocatalysis
H2O2
MnO2
Plasmons
Resumo em inglês
MnO2 is a cheap and versatile material, being able to act as a catalyst for different electrochemical reactions. The addition of small amounts of Au nanoparticles, enables the possibility to explore the localized surface plasmon resonance (LSPR) effect to improve the electrochemical properties of MnO2. The LSPR effect can accelerate several reactions under visible light irradiation, improving the charge separation and light harvesting properties of the semiconductors. Here, by employing MnO2 nanowires decorated with Au NPs (MnO2-Au), it was demonstrated that MnO2 catalytic activity can be greatly improved by the LSPR in a hybrid system. The catalytic properties of the semiconductor were demonstrated for the H2O2 oxidation as a model reaction. A clear increase in H2O2 oxidation current was verified for the gold decorated nanowires under visible light irradiation, with an increase of 116 % in the sensitivity compared with dark conditions. Mechanistic analysis indicates that the increased performance was related to a more efficient charge separation by plasmonically generated hot electrons and holes. The results reported herein provide an approach to achieve an improved light harvesting and performance in the visible range of the spectrum for semiconductors, inspiring the use plasmonic heterostructures towards electrocatalysis.
 
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Data de Publicação
2021-11-24
 
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