As reações entre o ligante N,N,N',N'-tetrametiluréia (TMU) e sais de isotiocianatos, nitratos, percloratos, brometos e cloretos de lantanídeos (Ln = Nd³⁺ e Eu³⁺) conduziram a compostos de fórmulas gerais: Nd(NCS)₃.4TMU; Eu(NCS)₃.3,5TMU, Ln(NO₃)₃.3TMU, Ln(ClO₄)₃.6TMU, LnBr₃.3TMU.6H₂O, LnCl₃.3TMU (Ln = Nd e Eu). As estequiometrias desses complexos foram propostas com base nos resultados dos teores de lantanídeos, obtidos através de análises complexométricas com EDTA, enquanto que os teores de carbono, nitrogênio e hidrogênio foram determinados por microanálise. As medidas de condutância eletrolítica em solução de acetonitrila mostram que os compostos se comportam como não eletrólitos, exceto os derivados do ânion perclorato (eletrólito 1: 3). Os difratogramas de raios-X permitiram identificar que os compostos de neodímio e európio são isomorfos entre si para os ânions perclorato, brometo e nitrato. Os compostos derivados dos ânions cloreto e isotiocianato não apresentam isomorfismo. Os espectros de absorção na região do infravermelho mostram deslocamentos das bandas ^vC=O para regiões de frequências mais baixas e ^vC-N para regiões de frequências mais altas, o que evidencia a coordenação pelo átomo de oxigênio da carbonila. A ausência de bandas fortes indicativas da presença de água mostra que os compostos de nitratos, cloretos e percloratos obtidos são todos anidros. A presença da banda na região 3560-3520 cm^-1> e 1630-1600 cm^-1> para os complexos de brometos obtidos evidencia os modos de estiramentos característicos da água. Os espectros eletrônicos de fluorescência na região do visível dos compostos de európio, obtidos à temperatura ambiente e a 77 K, permitiram sugerir as seguintes simetrias: Eu(NO₃)₃.3TMU - D_3h Eu(ClO₄)₃.6TMU - O_h EuCl₃.3TMU - D₃ EuBr₃.3TMU.6H₂O - D_3h Eu(NCS)₃.3,5TMU - C_3v Eu(F₃C-SO₃)₃.6TMU - O_h A partir destas simetrias, foram calculados os parâmetros de campo cristalino B²₀, B⁴₀, B⁴₄, B⁴₃ (método dos operadores tensoriais) e também os parâmetros B⁰₂, B⁰₄, B⁴₄, B³₄ (método dos operadores equivalentes). Os espectros eletrônicos de absorção na região do visível dos compostos de neodímio à temperatura ambiente e a 77 K foram registrados. Os parâmetros espectroscópicos β, b^1/2 e δ indicam que nas ligacões de todos os comoostos predomina o caráter eletrostático. A partir dos espectros dos compostos Nd(ClO₄)₃.6TMU e Nd(F₃C-SO₃)₃.5TMU com simetria cúbica, foram calculados os parâmetros B⁰₄, B⁰₆, B⁴₄, e B⁶₄ (B^q_k) e por correlação encontramos os parâmetros B⁴₀, B⁶₀, B⁴₄, e B⁴₆ (B^k_q). Através dos espectros de absorção em solução dos compostos de neodímio foram calculadas as forças do oscilador (P) e a seguinte ordem relativa ao aumento de intensidade das transições hipersensitivas foi observada: Cl^-₄ < Cl^- < Br^- < NCS^- < NO^-₃.

Compounds of general formula: Nd(NCS)₃.4TMU, Eu(NCS)₃.3,5TMU, Ln(NO₃)₃.3TMU, Ln(ClO₄)₃.6TMU, LnBr₃.3TMU.6H₂O and LnCl₃.3TMU (Ln = Nd, Eu) were prepared by the reaction of the correspondinq hydrated salts and N,N,N',N'-tetramethylurea (TMU). The lanthanide ions were determined by complexometric titration with EDTA; carbon, hydrogen and nitrogen were determined by microanalytical procedures. Eleetrolytic conductance measurements in acetonitrile indicate a behaviour of non-electrolytes, except for the perchlorates that behave as 1:3 electrolytes. X-ray powder patterns show that the neodymium and europium perchlorates, bromides and nitrates are isomorphous. The chlorides and isothiocyanates do not show isomorphism. The ^vC=O shifts to lower frequencies and ^vC-N to higher frequencies qive evidences of coordination of the ligand through the carbonyl oxygen. Water bands were not observed in the nitrates, chlorides and perchlorates. The bands at 3560-3520 cm^-1 and 1630-1600 cm^-1 in the bromides are indicative of the presence of water. The fluorescence spectra, in the visible region at room temperature and at 77 K were interpreted in terms of the following symmetries for the compounds investigated: Eu(NO₃)₃.3TMU - D_3h Eu(ClO₄)₃.6TMU - O_h EuCl₃.3TMU - D₃ EuBr₃.3TMU.6H₂O - D_3h Eu(NCS)₃.3,5TMU - C_3v Eu(F₃C-SO₃)₃.6TMU - O_h. The crystal field parameters B²₀, B⁴₀, B⁴₄, B³₃ were calculated by the tensorial operator and B⁰₂, B⁰₄, B⁴₄, B³₄ by the equivalent operator methods. Electronic absorption spectra of neodymium compounds are registered in the visible region at room temperatureand 77 K. The spectroscopic parameters (β, b ^1/2 and δ) show that the interaction between Ln:L is essentially electrostatic. From the spectra of the cubic Nd(ClO₄)₃.6TMU and Nd(F₃C-SO₃)₃.5TMU compounds the parameters B⁰₄, B⁰₆, B⁴₄, and B⁶₄ (B^q_k) were calculated and by correlation the parameters B⁴₀, B⁶₀, B⁴₄, and B⁴₆ (B^k_q). The oscillator strengths from the hypersensitive transitions in the neodymium absorption spectrum in acetonitrile solution were determined and related to the basicity of the anions following the order: NO^-₃ > NCS^- > Br^- > Cl^- > ClO^-₄.