• JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
 
  Bookmark and Share
 
 
Master's Dissertation
DOI
https://doi.org/10.11606/D.43.2021.tde-25062021-161126
Document
Author
Full name
Bruno Backes Meller
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Paulo, 2021
Supervisor
Committee
Artaxo Netto, Paulo Eduardo (President)
Andrade, Maria de Fatima
Rizzo, Luciana Varanda
Title in Portuguese
A formação de aerossóis orgânicos secundários através da interação físico-química de emissões urbanas de Manaus com emissões biogênicas da Floresta Amazônica
Keywords in Portuguese
Aerossol orgânico secundário
Amazônia
Espectrometria de massa
Partículas de aerossóis
Poluição do ar urbana
Abstract in Portuguese
Os impactos de emissões antrópicas na Floresta Amazônica vêm sendo objetos de estudo de campanhas de medidas nas últimas décadas, como o Experimento GoAmazon2014/15, que utilizou dados de múltiplos sítios experimentais para estudar a interação dos compostos emitidos pela área urbana de Manaus com as condições atmosféricas e compostos existentes naturalmente na atmosfera amazônica. Este trabalho focou em observar a abundância e características de poluentes atmosféricos da cidade de Manaus (UEA, sítio T1) e sua evolução vento abaixo, focando condições de pluma pouco envelhecida (Hotel Tiwa, sítio T2), cerca de 14km vento abaixo de T1, fora da cidade, durante a temporada chuvosa dos anos de 2014 e 2016. O estudo abrangeu medidas de concentração de gases traço, de compostos orgânicos voláteis (COVs) medidas por um PTR-MS, além de composição química de partículas medida por dois espectrômetros de massa (ToF-ACSM e Q-ACSM). Também determinamos propriedades físicas como distribuição de tamanho de partículas e propriedades ópticas de aerossóis. Observamos no centro de Manaus que grande parte dos poluentes medidos como CO, SO2, black carbon (BC), benzeno, tolueno e COVs aromáticos C8 estão fortemente associadas a emissões de tráfego. Foi observada baixa produção fotoquímica de ozônio em comparação a outras metrópoles, com níveis de 12 ppb ao meio do dia. Na análise química do material particulado fino (PM1) observado no centro da cidade, de 5.3 µg/m3, temos a maior parte composta por material orgânico (59%), BC (33%), com uma baixa fração de compostos inorgânicos secundários (<10%) como sulfato e nitrato. Na componente orgânica, cerca de dois terços da massa foi relacionada a fontes primárias, sendo estas emissões de tráfego (21%), de cozinha (22%) e de queima de biomassa (22%), enquanto 35% são de origem secundária oxidada (OOA). Nas propriedades óticas, observamos um baixo albedo de espalhamento único (SSA) em 637nm de 0.58 e índice de refração efetivo calculado de m = 1.65 i*0.18. Estes resultados mostram um baixo nível de compostos secundários na atmosfera, com poluentes recém emitidos e com forte características de absorção de radiação. Observamos uma grande diferença entre poluentes medidos nos dois sítios (T1 e T2), distantes somente 14 km entre si. Significativo processo de diluição e deposição foi observado em T2 para poluentes primários, com concentrações de 2 a 3 vezes menores do que no centro de Manaus, e diminuição de COVs por fatores de até 8 vezes menor, mostrando forte e rápido consumo destas espécies. Para alguns poluentes secundários como ozônio observou-se rápida produção fotoquímica, com aumento de 10 ppb entre os dois sítios. Quanto ao PM1, importantes mudanças foram observadas: maior concentração relativa de espécies secundárias como sulfato, de 4% para 12% do total, e OOA, de 35% para 45% da fração dos orgânicos; intensa oxidação da fração orgânica, com razão de oxigênio para carbono aumentando cerca de 70%, e aumento do diâmetro geométrico médio de 25nm. Também se observou no sítio T2 significativa frequência de eventos de formação de nanopartículas, em 19% dos dias medidos. Quanto às propriedades ópticas, observamos aumento da componente espalhadora, com SSA medido em 637nm aumentando de 0.58 no sítio T1 para 0.67 no sítio T2. Estas mudanças rápidas na composição do aerossol, na produção de ozônio e demais mudanças atmosféricas devem estar ocorrendo em várias áreas urbanas da África e Ásia, com impactos importantes na poluição do ar e nos ecossistemas.
Title in English
The formation of secondary organic aerosols through physical-chemical interaction of urban emissions from Manaus with biogenic emissions from the Amazon Forest
Keywords in English
Aerosol particles
Amazonia
mass spectrometry
secondary organic aerosol
urban air pollution
Abstract in English
Several measurement campaigns in recent decades have studied the impacts of anthropic emissions in the Amazon Forest. The GoAmazon2014/15 experiment used data from multiple experimental sites to study the interaction of compounds emitted by the urban area of Manaus with atmospheric conditions and compounds naturally occurring in the Amazonian atmosphere. This work focused on observing the abundance and other characteristics of air pollutants emitted by the city of Manaus (UEA, site T1) and its evolution downwind, focusing on conditions of fast plume aging (Hotel Tiwa, site T2), about 14km downwind of T1, outside the city, during the Amazon wet season of the years 2014 and 2016. The study covered measurements of trace gas concentrations, volatile organic compounds (VOCs) measured by a PTR-MS, as well as the chemical composition of particles measured by two mass spectrometers (ToF-ACSM and Q-ACSM). We also determine physical properties like particle size distribution and optical properties of aerosols. In the center of Manaus, we observed that many of the pollutants measured as CO, SO2, black carbon (BC), benzene, toluene, and C8 aromatic VOCs are strongly associated with traffic emissions. Low photochemical ozone production was observed compared to other cities, with levels of 12 ppb at midday. In the chemical analysis of the fine particulate material (PM1) observed in the city center, of 5.3 µg/m3, we have the majority composed of organic material (59%), BC (33%), with a low fraction of secondary inorganic compounds (<10%) as sulfate and nitrate. Traffic emissions (21%), cooking (22%), and biomass burning (22%) were identified in the organic component, representing primary sources, while 35% are secondary and highly oxidized (OOA). In optical properties, we observed a low single scattering albedo (SSA) at 637nm of 0.58 and calculated an effective refractive index of m = 1.65 - i*0.18. These results show a low level of secondary compounds in the atmosphere, with newly emitted pollutants and strong radiation absorption characteristics. We observed a significant difference between pollutants measured at the two sites (T1 and T2), only 14 km apart. A significant dilution and deposition process was observed in T2 for primary pollutants, with concentrations 2 to 3 times lower than in the center of Manaus, and a decrease in VOCs by a factor as high as 8, showing fast and robust consumption of these species. For some secondary pollutants such as ozone, rapid photochemical production was observed, with an increase of 10 ppb between the two sites. As for PM1, significant changes were observed: higher relative concentration of secondary species such as sulfate, from 4% to 12 % of the total, and OOA, from 35% to 45% of the organic fraction; intense oxidation of the organic fraction, with some oxygen to carbon ratio increasing by about 70%, and an increase in the mean geometric diameter of 25nm. A significant frequency of nanoparticle formation events was observed at the T2 site in 19% of the measured days. As for the optical properties, we observed an increase in the scattering component, with SSA measured at 637nm increasing from 0.58 at the T1 site to 0.67 at the T2 site. These rapid changes in aerosol composition, ozone production and other atmospheric changes are likely to be occurring in various urban areas in Africa and Asia, with major impacts on air pollution and ecosystems.
 
WARNING - Viewing this document is conditioned on your acceptance of the following terms of use:
This document is only for private use for research and teaching activities. Reproduction for commercial use is forbidden. This rights cover the whole data about this document as well as its contents. Any uses or copies of this document in whole or in part must include the author's name.
Publishing Date
2021-09-16
 
WARNING: Learn what derived works are clicking here.
All rights of the thesis/dissertation are from the authors
CeTI-SC/STI
Digital Library of Theses and Dissertations of USP. Copyright © 2001-2022. All rights reserved.