Neste trabalho nós exploramos o comportamento à baixas temperaturas dos compostos metalorgânicos NiCl2-4SC(NH2)2 (DTN), MnCl2-4SC(NH2)2 (DTM), FeCl2-4SC(NH2)2 (DTF) e da versão dopada com Br do DTN, Ni(Cl1-xBrx)2-4SC(NH2)2, através de medidas de magnetização, suscetibilidade magnética e calor específico. Para o DTN, nós estudamos a existência de um comportamento quase-1D subsequente a uma fase 3D ordenada e comparamos nossos resultados com simulações através do método de Monte-Carlo Quântico (QMC). Nós delimitamos a região correspondente ao comportamento quase-1D logo acima da porção do diagrama de fase correspondente à condensação de Bose-Einstein (CBE) de magnons, detectando assim a reminiscência de um regime de líquido de Tomonaga-Luttinger relacionado a cadeias magnéticas de DTN fracamente interagentes. Além disso nós estendemos nossos estudos para temperaturas mais altas, onde as interações entre os spins se tornam desprezíveis. Isso nos permitiu verificar algumas discrepâncias no valor do parâmetro D da anisotropia de íon único. Em relação ao composto DTM, nossas medidas de calor específico mostraram a existência de duas transições de fase antiferromagnéticas para temperaturas tão baixas quanto 60 mK e campos magnéticos de até 1.4 T e nós discutimos hipóteses para tal fenômeno. Para o DTF, nossos resultados não mostram a existência de um ordenamento magnético para temperaturas tão baixas quanto 100 mK, o que faz desse composto um candidato para frustração magnética. Nós também sintetizamos amostras de DTN dopadas com Br com diferentes concentrações de dopante e realizamos medidas de suscetibilidade magnética, construindo o diagrama de fase em função da temperatura e campos magnéticos críticos com a porcentagem do dopante Br nas amostras. A partir desses resultados nós estudamos a influência da concentração de Br nas amostras. Finalmente nós apresentamos resultados preliminares acerca da influência da pressão em medidas magnéticas no DTN. A partir dos nossos resultados experimentais, combinados com teoria de campo médio, nós estimamos a pressão crítica pc necessária para fechar o gap de energia e, consequentemente, promover uma transição de fase induzida por pressão.

In this work we explored the low temperature physics of the metal-organic compounds NiCl2-4SC(NH2)2 (DTN), MnCl2-4SC(NH2)2 (DTM), FeCl2-4SC(NH2)2 (DTF) and the Br-doped version of DTN, Ni(Cl1-xBrx)2-4SC(NH2)2, through magnetization, magnetic susceptibility and specific heat measurements. For DTN we studied the crossover from the quasi-1D behavior to the 3D ordered phase and compared our experimental results with Quantum Monte-Carlo (QMC) calculations. We delimited the region correspondent to the quasi-1D behavior right above the portion of the phase diagram correspondent to the Bose-Einstein condensation (BEC) of magnons, detecting the reminiscence of a Tomonaga-Luttinger-liquid (TLL) regime related to the weakly coupled 1D magnetic chains in DTN. Also, we extended our studies to higher temperatures, where the spin interactions become negligible. This allowed us to verify some discrepancies in the value of the single-ion anisotropy parameter D. Regarding the DTM compound, our specific heat measurements showed the existence of two antiferromagnetic transitions for temperatures down to 60 mK and fields up to 1.4 T and we discuss some hypothesis for such phenomena. For DTF, our results show no magnetic ordering down to 100 mK, making this compound a candidate for frustrated magnetism. We also synthesized Br-doped DTN samples with different concentrations of bromine ion dopant and performed magnetic susceptibility measurements, constructing the phase diagram as a function of the critical temperature, critical magnetic field and the Br content in the samples. From these results we studied the influence of the amount of Br doping in the system. Finally, we present our preliminary results regarding the influence of pressure in magnetic measurements of DTN. From our experimental results combined with mean-field theory we estimate the critical pressure pc to close the gap and so promote a pressure-induced transition.