As várias possibilidades de aplicações tecnológicas que o material de diamante permite na indústria de dispositivos impulsionou os avanços de fabricação de amostras de diamante sintético de alta qualidade. O diamante sintético crescido pela técnica de alta pressão e alta temperatura (HPHT - High Pressure-High Temperature) utiliza ligas de metais de transição como solvente-catalizadores. Dentre as várias impurezas de metal de transição introduzidas no material resultante, as impurezas de níquel são as mais bem caraterizadas, pois os centros relacionados com Ni apresentam características especiais nestas amostras sintéticas. Medidas de absorção óptica e de ressonância paramagnética eletrônica têm identificado vários centros relacionados com a impureza de níquel em diamante, tanto isolados como complexos envolvendo defeitos intrínsecos ou dopantes. Entretanto, existem ainda muitas dúvidas sobre a estrutura microscópica destes centros. Neste trabalho apresentamos uma investigação teórica das propriedades eletrônicas e estruturais de impurezas relacionadas com níquel em diamante. Utilizamos um método de primeiros princípios, a saber, a aproximação FP-LAPW (Full Potential Linearized Augmented Plane Wave), a qual se baseia na teoria do funcional da densidade e tem se mostrado uma poderosa ferramenta na descrição das propriedades físicas de materiais. Obtivemos a estrutura eletrônica, a simetria, as energias de transição e formação e os parâmetros hiperfinos de vários centros. Com base em nossos resultados para impurezas isoladas de Ni, associadas aos sítios substitucional e intersticial tetraédrico, assim como para complexos de Ni-divacância, propomos novos modelos microscópicos para alguns destes centros.

High quality synthetic diamond can be grown from graphite by high pressure-high temperature methods, using transition metal (TM) alloys (containing manganese, iron, nickel, and cobalt) as catalysts. Nickel is the only TM which has been unambiguously identified as present in the resulting synthetic material. Electron paramagnetic resonance (EPR) and optical absorption measurements have identified Ni-related active centers in diamond, mostly isolated Ni and Ni-related complexes involving intrinsic defects or dopants. However, there is considerable controversy about the microscopic structure of those centers. We present a theoretical investigation on the structural and electronic properties of nickel impurities in diamond. The atomic structures, symmetries, formation and transition energies, and hyperfine parameters of isolated interstitial and substitutional Ni and the Ni-divacancy complex were computed using ab initio total energy methods. Here we used the spin-polarized full-potential linearized augmented plane wave (FPLAPW) method. The calculations were performed within the framework of the density functional theory and considered the supercell approach. Based on our results, we ultimately propose new microscopic models which unifies several experimentally identified nickel-related active centers in diamond.