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Thèse de Doctorat
DOI
https://doi.org/10.11606/T.3.2022.tde-23032023-082412
Document
Auteur
Nom complet
Meire Ellen Gorete Ribeiro Domingos
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2022
Directeur
Jury
Santos, Moisés Teles dos (Président)
Boix, Marianne
Fernández, Omar José Guerra
Oliveira Junior, Silvio de
Short, Michael
Titre en anglais
Integrated production of chemicals and fuels in the pulp industry: techno-economic and environmental analysis of black liquor gasification-based processes.
Mots-clés en anglais
Biorefinery
Decarbonization
Gasification
Mathematical optimization
Process integration
Resumé en anglais
The pulp and paper sector is classified as an energy intensive activity and several efforts are being made to mitigate its atmospheric emissions, improve the recovery of residual heat and capitalize on its byproducts. The black liquor (BL) is a byproduct of the kraft pulping process, which contains more than half of the energy content in the total woody biomass fed to the process, thus, representing a key supply of renewable energy to the pulping process. The BL can be gasified and the syngas can be used to generate electricity or produce chemicals and biofuels, through the broader biorefinery concept. In this work, the conventional scenario of the BL use (i.e. concentration and combustion) is compared with the BL upgrading gasification process for different chemicals and fuels (namely, hydrogen, synthetic natural gas, methanol, dimethyl ether, ammonia, urea and nitric acid) production, in terms of economics, exergy efficiency and environmental impact. A combined energy integration and exergy analysis is used to identify the potential improvements that may remain hidden to the energy analysis alone, namely, the determination and mitigation of the process irreversibility. The chemical processes synthesis, modelling and simulation are performed by using Aspen Plus® software. Meanwhile, the determination of the minimum energy requirements and the solution of the energy integration problem is handled by the OSMOSE Lua platform. A sensitivity analysis of the variation of the INPV as a function of the carbon taxation (0-100 EUR/tCO2) and the interest rate (0-21%) is performed. Firstly, it is assumed that the present values of the feedstock and the products are constant. Next, the incremental financial analysis incorporates the uncertainty related to the acquisition and selling costs of the feedstock and fuels produced, when embedded in a volatile market, by using the Monte Carlo method. As a result, the exergy efficiencies of the conventional setup and the kraft pulp and the integrated plants average 40% and 43%, respectively; whereas the overall emission balance varies from 1.97 to -0.79 tCO2/tPulp, respectively. In anticipation of future carbon taxation scenarios, the incremental economic analysis found that the fuels and chemicals production route with partial electricity import may economically outperform the conventional kraft pulp mill for moderate carbon taxations (30-100 EUR/tCO2), depending on the interest rate adopted. These results reinforce the relevance of the electricity import from the Brazilian mix for pushing upwards the share of renewable energy resources in the production of traditionally fossil-based chemicals and fuels, which could be an important factor in favor to the exploration of integrated biorefineries.
Titre en portugais
Produção integrada de químicos e combustíveis na indústria de celulose: análise técnico-econômica e ambiental de processos baseados na gaseificação de licor negro.
Mots-clés en portugais
Biorrefinarias
Descarbonização
Gaseificação
Integração de processos
Otimização matemática
Resumé en portugais
O setor de celulose e papel é classificado como uma atividade intensiva em energia e vários esforços estão sendo feitos para mitigar as emissões atmosféricas, melhorar a recuperação do calor residual e capitalizar os seus subprodutos. O licor negro (LN) é um subproduto do processo de polpação kraft, que contém mais da metade da energia total da madeira alimentada no processo, representando assim uma importante fonte de energia renovável. O LN pode ser gaseificado e o gás de síntese pode ser usado para gerar eletricidade ou produzir produtos químicos e biocombustíveis, através do conceito de biorrefinaria. Neste trabalho, o cenário convencional do uso do LN (concentração e combustão) é comparado com o processo de gaseificação do LN para a produção de diferentes produtos (hidrogênio, gás natural sintético, metanol, dimetil éter, amônia, uréia e ácido nítrico), em termos de indicadores econômicos, eficiência exergética e impacto ambiental. Além disso, a integração energética combinada à análise exergética é usada para identificar as potenciais melhorias que poderiam permanecer ocultas se apenas a análise energética fosse feita, como a determinação e mitigação das irreversibilidades do processo. A síntese, modelagem e simulação dos processos químicos são realizadas no software Aspen Plus®. A determinação dos requisitos mínimos de energia e a solução do problema de integração energética são tratadas na plataforma OSMOSE Lua. Uma análise de sensibilidade da variação do INPV em função da taxa de carbono (0-100 EUR/tCO2) e da taxa de juros (0-21%) também é feita. Inicialmente, assume-se que os preços da matéria-prima e dos produtos são constantes. Em seguida, a análise financeira incremental incorpora a incerteza relacionada aos custos de aquisição e venda das matérias-primas e combustíveis produzidos, quando inseridos em um mercado volátil, através do método de Monte Carlo. Como resultado, as eficiências exergéticas do cenário convencional e das plantas integradas são em média 40% e 43%, respectivamente; enquanto o balanço geral de emissões varia de 1.97 a -0.79 tCO2/tPulp, respectivamente. Antecipando cenários futuros de taxação de carbono, a análise econômica incremental mostrou que a rota de produção de combustíveis e produtos químicos com importação parcial de eletricidade pode ter melhor performance econômica do que a planta de celulose kraft convencional para taxas de carbono moderadas (30-100 EUR/tCO2), dependendo da taxa de juros adotada. Esses resultados reforçam a relevância da importação de eletricidade da matriz energética brasileira para aumentar a participação de recursos energéticos renováveis na produção de produtos químicos e combustíveis tradicionalmente de base fóssil, o que pode ser um importante fator a favor da exploração de biorrefinarias integradas.
 
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Date de Publication
2023-03-28
 
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