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Tese de Doutorado
DOI
https://doi.org/10.11606/T.3.2021.tde-08112021-105608
Documento
Autor
Nome completo
Leonardo Almeida Diniz
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Paulo, 2021
Orientador
Banca examinadora
Teixeira, Antonio Carlos Silva Costa (Presidente)
Guardani, Roberto
Jorge, Luiz Mario de Matos
Moreira, Regina de Fátima Peralta Muniz
Tomaz, Edson
Título em português
Avanços para a eliminação de compostos orgânicos voláteis através da oxidação fotocatalítica em leito fluidizado.
Palavras-chave em português
Compostos orgânicos voláteis
Fotocatálise
Fuidização
Tratamento de ar
Resumo em português
A imposição de controles para emissão de poluentes gasosos visando à proteção da saúde humana e dos ecossistemas, em conjunto com as dificuldades associadas ao tratamento dos compostos orgânicos voláteis (COV), levaram ao estudo da fotocatálise heterogênea como um campo potencialmente capaz de gerar novas soluções para este problema. No entanto, devido à complexidade associada à aplicação de reatores fotocatalíticos em soluções da Engenharia Química, diferentes tipos de reatores já foram e continuam sendo propostos na literatura da área. Neste contexto, uma das configurações que se destaca é a dos reatores fotocatalíticos de leito fluidizado (RFLF). Nesta Tese, uma variedade de experimentos foi realizada em um reator deste tipo, com diferentes tipos de fotocatalisadores operando com diferentes vazões, cargas e poluentes (n-hexano, n-pentano, benzeno e tolueno). O objetivo estabelecido nesta Tese foi coletar dados de degradação dos poluentes no reator, e levantar comparações que permitiram o entendimento da melhor forma de operação de um RFLF do ponto de vista de diferentes valores como benchmarks, tais como sua velocidade espacial (VE) e taxa de remoção específica (TRE) . Para este fim, construiu-se uma unidade de testes para captação do ar, contaminação controlada e tratamento em um RFLF em operação contínua de estado estacionário. Diferentes materiais fotocatalíticos à base de dióxido de titânio (TiO2) em fase anatase foram sintetizados, caracterizados, testados e discutidos com foco na sua aplicabilidade em um processo fluidizado, entre eles o TiO2 comercial (Subcapítulos 1 e 2), TiO2 agregado (Subcapítulo 2) e TiO2 recoberto em SiO2 amorfa (Subcapítulos 3 e 4). O conjunto de resultados obtidos ao longo dos quatro subcapítulos aqui apresentados levou à conclusão de que o RFLF construído para o tratamento de ar neste trabalho deve ser operado com fotocatalisadores com distribuição de tamanho de partículas que resulte em um comportamento de Grupo Geldart A e utilizando-se da taxa máxima de recirculação de sólidos proporcionada pelo projeto do reator, Gs = 0,9 kg m2 s -1 , e uma vazão de operação, com Q = 12,5 L min-1 , que proporcionou um regime de fluidização turbulento, significando VE = 16,8×10-3 dia-1 . Como generalizações, foi possível apontar que fotocatalisadores com esta distribuição de tamanhos levaram à formação de bolhas com maior concentração de partículas fotoativas quando o reator operou em velocidades mais baixas (fluidização borbulhante) e a uma distribuição mais homogênea das partículas ao longo do reator quando o mesmo operou em velocidades mais altas (fluidização turbulenta e rápida). Entre outros resultados, foi mostrado que os regimes de fluidização de alta velocidade levaram a um aumento de duas ordens de magnitude na TRE do reator, de 0,36 mg g -1 h -1 nos melhores resultados em regime borbulhante do Subcapítulo 1, para 32 mg g -1 h -1 nos melhores resultados em regimes de alta velocidade no Subcapítulo 3, uma vez que a fluidização em alta velocidade contorna as limitações de contato entre o gás tratado, o material fotoativo e a radiação UV no reator.
Título em inglês
Advancements for the elimination of volatile organic compounds through photocatalytic oxidation in fluidized bed.
Palavras-chave em inglês
Air treatment
Fluidized bed
Photocatalysis
Volatile organic compounds
Resumo em inglês
The imposition of strict controls on the emission of polluting gases, aiming to protect the health and well-being of living organisms and human populations, together with difficulties associated with the treatment of volatile organic compounds (VOC) in the air, have lead to the investigation of photocatalysis as a potential manner to solve the issue. However, given the complexity associated with the application of photocatalytic reactors for Chemical Engineering solutions, different types of such reactors have been are still being proposed in the literature. In this context, one remarkable configuration for the reactor is that of a Fluidized Bed Photoreactor (FBPR). In this Thesis, a wide set of experiments were performed in a FBPR, with different types of photocatalysts submitted to different flow rates, types and loads of pollutants (e.g. n-hexane, n-pentane, benzene and toluene). The objective established in this Thesis was to collect data for the degradation of these different VOC in the reactor and bring comparisons that allowed understanding the optimal way to operate a FBPR using different values as benchmarks, such as space velocity (SV) and specific removal rate (SRR). For that, a test operation unit was constructed to capture room air, contaminate it under controlled conditions, and treat it in a a FBPR continuously in steady-state operation. Different photocatalytic composites based on anatase titanium dioxide (TiO2) were synthesized, characterized, tested and discussed aiming attention at their applicability in a fluidized reactor, among them commercial TiO2 (Subchapters 1 and 2), aggregated TiO2 (Subchapter 2) and TiO2 coated on amorphous SiO2 (Subchapters 3 and 4). The collection of results brought by these four subchapters suggested that the FBPR should be operated with a particle size distribution of the photocatalysts leading to Geldart A Group behavior inside the reactor, submitted to the highest attainable solids recirculation rate allowed by the reactor set, Gs = 0.9 kg m2 s -1 , and a flow rate of 12.5 L min-1 , resulting in SV = 16.8×10-3 day-1 . As a general conclusion, it could be observed that photocatalysts with that size distribution led to bubbles with higher presence of solids when the reactor was submitted to lower flow rates (bubbling fluidization) and a more homogeneous distribution of particles along the reactor height when it operated with higher flow rates (turbulent and fast fluidization). Among other results, it was shown that high-speed fluidization was able to raise the SRR of the FBPR in two orders of magnitude, from 0.36 mg g-1 h-1 obtained in the best results with bubbling fluidization from Subchapter 1, to 32 mg g-1 h-1 in the best results with high speed fluidization in Subchapter 3, because high-speed fluidization is able to enhance the contact between the treated gas, the photoactive material, and the UV radiation inside the reactor.
 
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Data de Publicação
2021-11-08
 
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