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Doctoral Thesis
DOI
https://doi.org/10.11606/T.3.2021.tde-04112021-160158
Document
Author
Full name
Paula Aliprandini
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Paulo, 2021
Supervisor
Title in Portuguese
Estudo da biossorção de cianeto de mercúrio gerado na mineração artesanal do ouro visando a descontaminação de águas residuais.
Abstract in Portuguese
Destaca-se nesse contexto a contaminação ambiental por mercúrio na forma solúvel de cianeto de mercúrio (Hg(CN)2) despejado nos corpos d'água próximos as minas. O presente trabalho tem como objetivo avaliar um meio de remoção do Hg(CN)2 de soluções provenientes de minas artesanais de ouro localizadas na América Latina, utilizando biossorventes. Para isso, foram selecionados quatro biossorventes: casca de banana, casca de maracujá, casca de ovo e penas de galinha. Na avaliação inicial, foi determinado que a casca de banana apresentou isoterma de adsorção do tipo favorável e, portanto, foi o biossorvente escolhido para o estudo. Ensaios em bancada para avaliação da temperatura de secagem do biossorvente, dosagem, tempo de equilíbrio e influência de interferentes na adsorção do cianeto de mercúrio foram realizados. Além disso, águas residuais provenientes de duas minas artesanais de ouro foram caracterizadas quanto à concentração de Hg(CN)2, cianeto de ouro (Au(CN)2 ), cianeto livre (CN ) e outros metais em solução. Também foi avaliada a necessidade de adição de agentes oxidantes do CN antes da adsorção, bem como a viabilidade do processo de adsorção utilizando agitação mecânica, simulando um processo similar aos utilizados nas minas. Por fim, foram propostos meios de destinação final do biossorvente carregado com Hg(CN)2. Modelos de isotermas de equilíbrio, modelos cinéticos e avaliação por meio de espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier por refletância total atenuada (FTIR-ATR) foram usados na avaliação do mecanismo de adsorção e das interações adsorvente-adsorvato. Os estudos também foram realizados comparativamente em carvão ativado moído. Os resultados mostraram que o uso de casca de banana pode ser uma alternativa viável para a remoção do Hg(CN)2 presente nas soluções da mineração artesanal do ouro, especialmente por sua facilidade de aplicação, custo, tempo de equilíbrio, capacidade de adsorção e seletividade, não adsorvendo o Au(CN)2 , tornando o biossorvente mais vantajosos do que o carvão ativado. Além disso, promove a economia circular da casca de banana, pois proporcionar um uso para o material, antes descartado. No entanto, foi determinada a necessidade de pré-tratamento da solução utilizando hipoclorito de sódio para a oxidação do cianeto livre para cianato (CNO ). A presença de hipoclorito também promoveu adsorção sinérgica do Hg(CN)2 na casca de banana. Considerando a solução sintética baseada na água residual da mineração artesanal do ouro após a adição de hipoclorito de sódio, foi estabelecido que o mecanismo de adsorção do Hg(CN)2 foi do tipo química em monocamada, sendo que a ligação adsorvente-adsorvato ocorreu pelo cianeto do complexo nos grupos funcionais superficiais da casca de banana. Portanto, sugere se que o tratamento de soluções contendo Hg(CN)2 seja feito utilizando casca de banana seca entre 100 e 150ºC como biossorvente. Além disso, é necessária a adição prévia de hipoclorito de sódio para a oxidação do CN , considerando 352% da razão estequiométrica para a dissociação dos complexos fracos de cianeto e oxidação do cianeto livre para CNO . Para cada litro de solução contendo 19mg/L de Hg(CN)2 a ser tratada, 4,22g de casca de banana foram calculados como necessários, considerando a capacidade de adsorção do biossorvente nas condições avaliadas. Ao final do processo, sugere-se a imobilização físico-química como método de destinação final do biossorvente carregado com Hg(CN)2.
Title in English
Study of biosorption of mercury cyanide generated in artisanal gold mining for wastewater decontamination.
Abstract in English
Artisanal gold mining is responsible for numerous social, environmental, and public health impacts. The environmental contamination caused by mercury in its soluble form of mercury cyanide (Hg(CN)2) is noteworthy, mainly because it is discharged into water bodies near the mining areas. The present work aims to evaluate a method to remove Hg(CN)2 from solutions based on wastewaters from artisanal gold mines located in Latin America, using biosorbents. For this purpose, four biosorbents were selected: banana peel, yellow passion fruit peel, eggshell and chicken feathers. From the initial evaluation, it was determined that banana peel showed favorable adsorption isotherm type and, therefore, it was the chosen biosorbent for the study. Batch experiments were performed to evaluate: biosorbent drying temperature, dosage, equilibrium time, and the influence of interferents on mercury cyanide adsorption. In addition, wastewater from two artisanal gold mines were characterized regarding their concentration of Hg(CN)2, gold cyanide (Au(CN)2), free cyanide (CN) and other metals in solution. The addition of oxidizing agents to CN prior to adsorption was evaluated, as well as the feasibility of the adsorption process using mechanical agitation, simulating a process similar to those used in mines. Equilibrium isotherm models, kinetic models, and evaluation by attenuated total reflection Fourier transform infrared (ATRFTIR) spectroscopy were used to evaluate the adsorption mechanism and adsorbent-adsorbate interactions. The studies were also done comparatively on activated carbon. Finally, final disposal methods of the loaded Hg(CN)2-biossorbent were proposed The results showed that the use of banana peel can be a viable alternative for the removal of Hg(CN)2 present in artisanal gold mining solutions. Banana peel is notable for its ease of application and advantages over cost, equilibrium time, adsorption capacity and selectivity. The Au(CN)2 was not adsorbed by the biosorbent, which makes it more advantageous than activated carbon. In addition, it promotes the circular economy of the banana peel, by providing a use for the material, previously discarded. However, chemical pretreatment of the solution using sodium hypochlorite was recommended for oxidation of free cyanide to cyanate (CNO ). Besides, the addition of hypochlorite promoted synergistic adsorption of Hg(CN)2 on the banana peel. Considering the solution based on wastewater and after the addition of sodium hypochlorite, the adsorption mechanism of Hg(CN)2 on banana peel was determined to be chemical type, monolayer, and the binding is formed between the cyanide in the complex and the surface functional groups of the banana peel. Therefore, it is suggested that the treatment of solutions containing Hg(CN)2 should be done using banana peel dried between 100 and 150ºC as a biosorbent. Furthermore, the prior addition of sodium hypochlorite is necessary considering 352% of the stoichiometric ratio, allowing the dissociation of weak cyanide complexes and the oxidation of free cyanide to CNO. For each liter of solution to be treated, with a concentration of 19mg/L of Hg(CN)2, 4.22g of banana peel was calculated as the necessary dosage, considering the adsorption capacity of the biosorbent under the evaluated conditions. At the end of the process, physicochemical immobilization is suggested as a final disposal method for the biosorbent loaded with Hg(CN)2.
 
Publishing Date
2021-11-05
 
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