A crescente demanda por sustentabilidade ambiental tem impulsionado o desenvolvimento de uma nova geração de materiais, baseados em fontes renováveis. Nesse contexto, este trabalho teve como objetivo a incorporação da fibra de juta ou de nanocristais de celulose (NCCs), extraídos a partir da fibra, na matriz de borracha natural, visando à produção de micro e nanocompósitos. A escolha da fibra de juta justifica-se por sua abundância no território brasileiro, além de apresentarem custo baixo e propriedades físicas e mecânicas interessantes. A borracha natural (BN) foi escolhida por ser o único elastômero extraído de fonte renovável, além de possuir grande importância industrial e econômica, e propriedades superiores em relação à maioria das borrachas sintéticas, destacandose sua maior resistência mecânica e elasticidade. Nesse trabalho, as fibras de juta foram branqueadas e a extração dos NCCs foi realizada por hidrólise ácida com ácido sulfúrico ou fosfórico. Para determinação dos parâmetros ótimos de reação, a variação da concentração de ácido e o tempo de reação foram estudados. Os NCCs foram caracterizados por difração de raios X (DRX), análise termogravimétrica (TGA) e microscopia de força atômica (MFA). As análises de MFA indicaram que os nanocristais de celulose obtidos com 55% em massa de H2SO4 (NCCs-S55%) e com H3PO4 (NCCs-HPO) apresentaram os maiores valores de razão de aspecto. As cargas foram adicionadas à BN na forma de látex, seguida por coagulação química, mistura em cilindro e vulcanização em prensa. Os compósitos vulcanizados foram caracterizados por reometria, ensaios de tração, dureza e densidade de ligações cruzadas. Os compósitos não vulcanizados foram submetidos à análise reológica, por meio de ensaios de cisalhamento oscilatório de pequenas amplitudes (COPA). Destaca-se que os compósitos com os nanocristais de celulose NCCs-S55% e NCCs-HPO apresentaram significativos aumentos de resistência à tração, dureza, módulo de elasticidade e densidade de ligações cruzadas, quando comparados ao composto de BN, indicando que essas cargas atuaram como efetivos agentes de reforço. As análises de COPA corroboraram com os resultados mecânicos, de densidade de ligações cruzadas e com a caracterização morfológica: os compósitos de BN com nanocristais NCCs-S55% e NCCs-HPO apresentaram os maiores valores de módulos de armazenamento (G) e de perda (G) e a maior redução na inclinação das curvas de G e G, para a região de baixa frequência. Esses resultados indicam um comportamento, predominantemente, pseudo-sólido, com alto grau de dispersão das cargas na matriz de BN, em relação aos outros compósitos estudados, decorrentes da forte interação entre os nanocristais NCCsS55% e NCCs-HPO com a borracha natural.

The growing demand for environmental sustainability has driven the development of a new generation of materials, based on renewable sources. In this regard, it was studied in this work the incorporation of jute fiber or cellulose nanocrystals (CNCs), extracted from the fiber, in a natural rubber (NR) matrix, aiming at the production of micro and nanocomposites. The choice of jute fiber is justified by its abundance in the Brazilian territory, in addition to its low cost and interesting physical and mechanical properties. Natural rubber was chosen for being the only elastomer extracted from a renewable source, besides having great industrial and economic importance, as well as superior properties, when compared to most synthetic rubbers, emphasizing its greater mechanical resistance and elasticity. In this work, the jute fibers were bleached and the extraction of CNCs was carried out using sulfuric or phosphoric acid hydrolysis. To determine the optimal reaction parameters, the acid concentration and reaction time were varied. The CNCs were characterized by X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TGA) and atomic force microscopy (AFM). AFM analyses indicated that cellulose nanocrystals obtained with 55wt.% H2SO4 (CNCs-S55%) and with H3PO4 (CNCs-HPO) had the highest aspect ratio values. The fillers were added to the NR, in the latex form, followed by chemical coagulation, mixing in a laboratory scale two roll rubber mill, and vulcanization in a press. The vulcanized composites were characterized by rheometry, tensile and hardness tests, and crosslink density. The unvulcanized composites were submitted to rheological analyses, performed under small amplitude oscillatory shear tests (SAOS). It was noteworthy that the composites with CNCs-S55% and CNCs-HPO cellulose nanocrystals presented significant increases in the values of tensile strength, hardness, elastic modulus, and crosslink density, when compared to the NR compound, indicating that these fillers acted as effective reinforcement agents. The SAOS analyses corroborated the mechanical tests, crosslink density, and morphological characterization results: the NR composites with CNCs-S55% and CNCs-HPO nanocrystals presented the highest values of storage (G') and loss (G'') moduli and the greatest reduction in the slope of the G' and G'' curves, for the low frequency region. This indicates a mostly pseudo-solid-like behavior, with the highest dispersion degree of fillers in the NR matrix, compared to the other composites, resulting from the strong interaction between CNCs-S55% and CNCs-HPO nanocrystals with the natural rubber.