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Thèse de Doctorat
DOI
10.11606/T.18.2017.tde-31102017-083224
Document
Auteur
Nom complet
Leonardo Eidi Okamoto Iwaki
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Carlos, 2017
Directeur
Jury
Oliveira Junior, Osvaldo Novais de (Président)
Costa, Ligia Maria Manzine
Gonçalves, Débora
Mattoso, Luiz Henrique Capparelli
Moraes, Marli Leite de
Titre en portugais
Nanofibras eletrofiadas de poliamida 6 e polialilamina hidroclorada funcionalizadas com nanotubos de carbono e nanopartículas de ouro aplicadas em sensores e biossensores
Mots-clés en portugais
Eletrofiação
Nanofibras
Nanopartículas de ouro
Nanotubos de carbono
Sensores
Resumé en portugais
Nanofibras poliméricas obtidas por eletrofiação possuem alta relação superfície-volume, e podem ser recobertas com nanomateriais que interajam com os grupos funcionais dos polímeros. Neste trabalho, nanofibras de poliamida 6/polialilamina hidroclorada (PA6/PAH) com diâmetro da ordem de 100 nm e sem defeitos foram recobertas com nanotubos de carbono (CNTs) e nanopartículas de ouro (AuNps) para produzir sensores e biossensores. A versatilidade da plataforma com as nanofibras foi demonstrada com três aplicações distintas. A adsorção de CNTs sobre as nanofibras permitiu a detecção do neurotransmissor dopamina com medidas de voltametria de pulso diferencial com sensibilidade na faixa de 1 a 70 μmol.L-1 e limite de detecção de 0,15 μmol.L-1, sem interferência do ácido úrico e ácido ascórbico. Nos imunossensores para detectar o antígeno CA 19-9, biomarcador para câncer de pâncreas, as nanofibras de PA6/PAH recobertas com CNTs ou AuNPs receberam camada adicional do anticorpo anti-CA 19-9. Usando medidas de espectroscopia de impedância eletroquímica, esses imunossensores puderam detectar CA 19-9 em tampão e em soro de sangue de pacientes de câncer com diferentes probabilidades de desenvolver câncer de pâncreas. A seletividade dos imunossensores também foi testada com possíveis interferentes no sangue. Na terceira aplicação, obteve-se sinergia com a codeposição de CNTs e AuNPs sobre as nanofibras para a formação de um biossensor contendo uma camada da enzima tirosinase. Imagens de microscopia eletrônica mostraram uma estrutura 3D interconectada, formada pelas nanofibras de PA6/PAH, AuNPS e CNTs. O biossensor foi usado para detectar bisfenol A com cronoamperometria na faixa de 0,05 a 1,1 μmol.L-1 e limite de detecção de 8 nmol.L-1. Conclui-se que nanofibras poliméricas constituem excelente plataforma para sensores e biossensores pela possibilidade de incorporação de outros nanomateriais para aplicações específicas.
Titre en anglais
Electrospun polyamide 6/poly(allylamine hydrochloride) nanofibers functionalized with carbon nanotubes and gold nanoparticles applied in sensing and biosensing
Mots-clés en anglais
Carbon nanotubes
Electrospinning
Gold nanoparticles
Nanofibers
Sensors
Resumé en anglais
Electrospun polymer nanofibers have a high surface-volume ratio, and can be coated with nanomaterials that interact with the functional groups of the polymers. In this work, defect-free nanofibers of polyamide 6/polyallylamine hydrochloride (PA6/PAH) with a diameter of ca. 100 nm were coated with carbon nanotubes (CNTs) and gold nanoparticles (AuNps) to produce sensors and biosensors. The versatility of the platform with nanofibers has been demonstrated with three distinct applications. The adsorption of CNTs on the nanofibers allowed the detection of the neurotransmitter dopamine with differential pulse voltammetry measurements with sensitivity in the range of 1 to 70 μmol.L-1 and detection limit of 0.15 μmol.L-1, without interference of uric acid and ascorbic acid. In the immunosensors to detect CA 19-9 antigen, biomarker for pancreatic cancer, PA6/PAH nanofibers coated with CNTs or gold nanoparticles (AuNPs) received an additional layer of anti-CA 19-9 antibody. Using electrochemical impedance spectroscopy measurements, these immunosensors were able to detect CA 19-9 in buffer and in blood serum from cancer patients with different probabilities of developing pancreatic cancer. The selectivity of the immunosensors was also tested with possible interferents in the blood. In the third application, synergy was obtained with co-deposition of CNTs and AuNPs on the nanofibers for the formation of a biosensor containing a layer of the enzyme tyrosinase. Electron microscopy images showed an interconnected 3D structure, formed by PA6/PAH nanofibers, AuNPS and CNTs. The biosensor was used to detect bisphenol A with chronoamperometry in the range of 0.05 to 1.1 μmol.L-1 and detection limit of 8 nmol.L-1. It is concluded that polymer nanofibers are an excellent platform for sensors and biosensors because of the possible incorporation of other nanomaterials for specific applications.
 
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Date de Publication
2017-11-01
 
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