O estudo e desenvolvimento de materiais compósitos poliméricos (PMCs) contendo estruturas hierárquicas de reforço constitui uma importante linha de pesquisa com grande aplicabilidade nas indústrias aeroespacial, eólica, automotiva, de construção, de energia, entre outras. Recentemente, o uso de nanofases incorporadas como subestruturas hierárquicas em PMCs tornou-se uma atividade importante no âmbito da ciência e engenharia de materiais, sendo os nanotubos de carbono, junto com o grafeno, os exponentes mais representativos desse campo. Além disso, a crescente procura por baixos consumos energéticos nos processos, assim como a utilização de materiais sustentáveis que mantenham as propriedades desejadas, é condição marcante dos projetos de pesquisa desta década e deve se manter nas próximas. Nesse sentido, este estudo baseia-se na utilização de nanocelulose (NFC) como subestrutura hierárquica de reforço, em razão de esse material ter alta disponibilidade no meio, fácil processamento, baixo custo e baixo consumo energético na sua síntese, enquanto oferece excelentes propriedades físico-mecânicas. Para incorporar a subestrutura de reforço nos PMCs, suspensões aquosas de 0,1%p/p para NFC na forma de celulose microfibrilada (MFC) e de nanocelulose oxidada (TOCNs) foram depositadas via imersão sobre os tecidos crus de reforço principal. Assim, conseguiu-se um arranjo tricomponente constituído por uma fibra principal contínua, uma estrutura secundária de reforço e a matriz termorrígida de epóxi, sendo esta última incorporada pelo método de infusão de resina (RIFT). Os laminados obtidos para cada condição, diferenciados pelo tipo de reforço principal (vidro ou carbono) e pelo tipo de reforço secundário (MFC ou TOCNs), foram comparados mecanicamente com as condições não tratadas com NFC, utilizando os ensaios de tração, flexão de três pontos e resistência interlaminar. A partir desses ensaios obtiveram-se incrementos notáveis de 77, 49 e 74% em resistência interlaminar, resistência à flexão e tenacidade à fratura em flexão, respectivamente, para o sistema compósito de fibras de carbono reforçado com MFC em relação à condição controle. O sistema reforçado com fibras de vidro também apresentou resultados importantes, com aumentos de 54, 42 e 98% nas propriedades mencionadas anteriormente após a incorporação da nanofase TOCNs. Os sistemas compósitos desta pesquisa foram avaliados via análise dinâmico-mecânica (DMA), técnica importante para determinar o incremento em adesão interfacial após o tratamento com NFC para todas as condições estudadas. A ação hierárquica da NFC, seu tamanho e sua disposição dentro de cada compósito foram evidenciados via diferentes técnicas de microscopia avançada, compreendendo a contribuição da nanofase nas propriedades das estruturas tricomponentes. Utilizando microtomografia computadorizada, foi analisado o teor de fases, assim como a forma dos defeitos no interior de cada sistema compósito. Via espectroscopia de infravermelho foram determinadas as possíveis interações químicas presentes nos sistemas fibra-nanofibra. Finalmente, pesquisas complementares foram acrescentadas para entender a fundo a contribuição da nanofase no desempenho mecânico dos PMCs laminados. Desta forma, este projeto de pesquisa apresenta-se como um aporte em um tema pouco explorado nacional e internacionalmente, trazendo informações úteis para o desenvolvimento da área de pesquisa, de interesse para o crescimento industrial e científico do país.

The understanding and development of polymer matrix composites (PMCs) comprised by reinforcing hierarchical structures is an important research field with high impact on aerospace, wind power, automotive, construction, energy and other industries. The use of nanomaterials, incorporated as secondary reinforcing phases of PMCs, has been considered a relevant and active topic, and carbon nanotubes and graphene are benchmarks in this field. However, the search for low energy consumption processes, as well as the use of sustainable materials with high mechanical performance, is a key condition for current research policies. Thus, this work is based on the utilization of a reinforcing substructure, namely cellulose nanofibers (NFC), due to its high availability, easy processing, low cost and low energy consumption synthesis, offering excellent mechanical and physical properties. To incorporate the substructure into the composite, unsized (neat) fabric preforms were dipped in aqueous suspensions (0.1 wt%) of NFC as microfibrillated cellulose (MFC) and TEMPO-oxidized cellulose nanofibers (TOCNs). In this way, a composite laminate with tri-component arrangement was built between the main fiber reinforcement, the secondary nanostructured phase and the polymer resin, the latter introduced via resin infusion techniques (RIFT). Carbon and glass-based laminate composites, differentiated by the type of substructure (MFC or TOCNs), were compared by mechanical testing with their corresponding baseline conditions via tensile, three point flexural and short beam strength tests. From these experiments, improvements of 77, 49 e 74% respectively for shear stress, flexural stress and flexural toughness at ultimate load were achieved to the system CFRP with MFC substructure. On the other hand, GFRP system improved the same properties by 54, 42 e 98%, after the incorporation of the oxidized nanofibers TOCNs. The hierarchical composites in this research were also evaluated via dynamic-mechanical analysis, an important technique to determine the increase in interfacial adhesion after the nanocellulose treatment. The hierarchical contribution of NFC, its size and arrangement inside the composite were evidenced by different advanced microscopy techniques, to understand the role of the nanostructure in the ultimate behavior of the laminated structures. An interfacial measurement combining TEM and EDS techniques was applied to the hierarchical composites, introducing a novel route for characterization of this important region. Via X-ray computed microtomography, the volumetric phase percent was evaluated, denoting important factors such as the shape and size of the voids. By using infrared spectroscopy, the possible interactions of fiber-nanofiber arrangements were also elucidated. Finally, complementary experiments were added to the last part to understand completely the function of the nanofibers in the mechanical performance of PMC laminates. Therefore, this thesis is a contribution for a minimally explored topic in national and international contexts, offering useful information to the development of this research field, highly relevant to industrial and academic sectors.