Geological storage of carbon dioxide (CO2) is an efficient and safe long-term storage of this greenhouse-contributing gas. When applied to shales, CO2 injection can enhance shale gas recovery, as well as contribute to CO2 abatement by storing significant amounts of CO2 into its organic porosity and clay content. Shales are classified as unconventional reservoirs and the CO2 storage into this lithology has peculiar characteristics: storage through adsorption into the surface area microporous organic particles and clay minerals. Therefore, understanding shales porosity and associated gas sorption patterns requires a detailed characterization of its organic and mineralogical composition. Parameters such as kerogen quantity, type, and maturity, are controlling factors of organic porosity and of CO2 adsorption and CH4 desorption processes, and consequently drive CO2 storage capacity and hydrocarbon production of organic-rich shales. This research aims to reduce uncertainties regarding CO2 storage in shales. It tests the hypothesis that the Irati Formation at Paraná Basin, can be a feasible target for both CCUS and shale gas production in Brazil, due to its high organic content, large occurrence and proximity to major CO2 emitting sources within the country. Due to heterogeneity of Irati shales - which are attributed to the basins complex thermal history, characterizing its organic and inorganic aspects in a regional scale is a challenging task. In this study, a combined analysis of organic geochemistry, petrology, mineralogy, and gas sorption isotherms is applied to Irati shales characterization. Additionally, the interaction between the organic and inorganic component with CO2 as well as rock-fluid mechanisms in shales are investigated. The result is determining Irati shales storage capacity and overall geological feasibility as a CO2 reservoir and as an unconventional hydrocarbon source-rock. Besides the geological aspects, the thesis brings a multidisciplinary approach towards CO2 storage prospects in Brazil. It presents a general overview of the potential for CCUS in the country and identifies the main legal and regulatory barriers to large-scale CCUS deployment.

O armazenamento geológico de dióxido de carbono (CO2) corresponde a uma tecnologia eficiente e segura para a mitigação deste gás contribuinte ao efeito estufa em longo prazo. Quando aplicada a folhelhos, a injeção de CO2 pode aumentar a taxa de recuperação de shale gas, bem como contribuir para a redução de emissões de CO2 através do armazenando geológico em folhelhos enriquecidos em matéria orgânica. Os folhelhos são classificados como reservatórios não convencionais e o armazenamento de CO2 nesta litologia possui características peculiares: armazenamento por adsorção à microporosidade orgânica e à argilominerais. Portanto, compreender a porosidade do folhelho e os padrões de sorção de gases associados requer uma caracterização detalhada de sua composição orgânica e mineralógica. Parâmetros como quantidade, tipo e maturidade do conteúdo orgânico são fatores de controle da porosidade orgânica e dos processos de adsorção de CO2 e dessorção de CH4 e, consequentemente, impulsionam a capacidade de armazenamento de CO2 e produção de hidrocarbonetos. Esta pesquisa visa reduzir as incertezas quanto ao armazenamento de CO2 em folhelhos, ao testar a hipótese de que a Formação Irati, na Bacia do Paraná, pode ser um reservatório viável para tecnologias CCUS e para a produção de shale gas e/ou de shale oil no Brasil, devido ao seu alto conteúdo orgânico, ampla ocorrência territorial e sua proximidade das principais fontes emissoras de CO2 no país. Devido à heterogeneidade dos folhelhos Irati - que é atribuída à complexa história térmica da bacia, a caracterização de seu conteúdo orgânico e inorgânico em escala regional impõe desafios. Neste estudo, uma análise combinada de geoquímica orgânica, petrologia, mineralogia e isotermas de sorção de gás é aplicada à caracterização dos folhelhos Irati. Além disso, a interação entre os componentes orgânicos e inorgânicos com o CO2, bem como os mecanismos rocha-fluido em folhelhos é investigada. O resultado é a determinação da capacidade de armazenamento de CO2 e de potencial gerador de hidrocarbonetos não convencionais da Formação Irati, além da viabilidade geológica deste processo. Além da geologia, a tese traz uma abordagem multidisciplinar para as perspectivas de armazenamento de CO2 no Brasil, apresentando uma visão geral do potencial do CCUS no país e identificando as principais barreiras legais e regulatórias para a implantação dessa tecnologia em larga escala.