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Tese de Doutorado
DOI
10.11606/T.88.2005.tde-25082015-105644
Documento
Autor
Nome completo
Roberto Messias Bezerra
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Carlos, 2005
Orientador
Banca examinadora
Tremiliosi Filho, Germano (Presidente)
Benedetti, Assis Vicente
Casteletti, Luiz Carlos
Fugivara, Cecílio Sadao
Olivi, Paulo
Título em português
Estudo da preparação, caracterização e reatividade de ligas binárias e ternárias do tipo Pt-M1-M2- (M1 e M2 = Ru, Os, Ir e Mo) preparados em forno a arco-voltáico
Palavras-chave em português
Não disponível
Resumo em português
Esta tese foi desenvolvida reunindo duas áreas do conhecimento, a saber,ciência dos materiais e eletroquímica. No campo da ciência dos materiais desenvolveu-se a fase de produção de catalisadores metálicos mistos, que foram obtidos por fundição em forno a arco elétrico. Optou-se por este processo, uma vez que o arco elétrico pode alcançar temperaturas acima de três mil graus centígrados, que foi necessária para fundir metais como, Pt, Ir, Ru, Os e Mo, que apresentam elevados pontos de fusão. As amostras preparadas constituíram-se de ligas binárias e ternárias a base de platina, nas seguintes proporções, em porcentagem em massa: Pt/Ru (70:30), Pt/Ir (90:10), Pt/Os (80:20), Pt/Mo (90:10), Pt/Ir/Mo (60:20:20) e Pt/Ru/Os (80:10:10). Esta amostras não mostraram defeitos de fundição, apesar da baixa solubilidade que estes materiais apresentam entre si. Posteriormente ao processo de fundição, as amostras foram caracterizadas por Microscopia Ótica (MO), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV), Difração de Raios-X e Voltametria Cíclica. O estudo de reatividade destas ligas, frente a oxidação do metanol, foi realizado por Voltametria Cíclica, Cronoamperometria e Espectroscopia de Infra-Vermenho in situ com transformada de Fourrier (FTIR). Os estudos de caracterização mostraram que as ligas alcançaram um grau aceitável de homogeneidade, mantendo suas características em toda a amostra. Adicionalmente, as amostras preparadas neste trabalho apresentaram-se muito eficientes no processo de catálise frente a oxidação demetanolAs etapas elementares do mecanismo de oxidação de metanol até dióxido de carbono, sobre as diferentes ligas preparadas, foram determinados e as atividades catalíticas de cada liga foram comparadas, concluindo-se que as ligas ternárias apresentam o melhor desempenho catalítico. Ou seja, os catalisadores ternários, PtIrMo e PtRuOs, apresentaram melhores resultados catalíticos do que os binários, PtIr, PtMo, PtRu e PtOs. Finalmente, encontrouse que o catalisador PtRuOs apresentou o melhor desempenho entre todos os sistemas testados
Título em inglês
Not available
Palavras-chave em inglês
Not available
Resumo em inglês
This work was intended to be in the interface among electrocatalysis and materials science. The catalysts investigated in this work consist of binary and ternary platinum alloy, where the second and the third metals are from platinum group.The alloys were prepared by fusion in a voltaic arc furnace. This procedure was chosen because the system can reach temperatures up to 3000 oC, necessary to perform the fusion of Pt, Ir, Ru, Os and Mo metals. The catalysts investigated in this work were binary and ternary Pt-based alloys, namely as, in mass % PtRu (70:30), Pt (90:10), PtOs (80:20), PtMo (90:10), PtIrMo (60:20:20) and PtRuOs (80:10:10). After the fusion process, the materials were physically characterized by optic microscopy, scanning electronic microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD). The catalytic activity for methanol electrooxidation was studied by cyclic voltammetry, chronoamperommetry and in situ infrared spectroscopy with Fourier transform (FTIR). The investigation performed in this work has provided data that improves the knowledge about the preparation and applicability of intermetallic alloys in electrocatalysis process. The reaction mechanism for methanol oxidation on the alloys was determined and the catalytic activity were compared. In conclusion, the ternary alloys showed highest activity for methanol oxidation
 
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RobertoBezerraD.pdf (4.99 Mbytes)
Data de Publicação
2015-08-25
 
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