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Tese de Doutorado
DOI
10.11606/T.85.2019.tde-07032019-090637
Documento
Autor
Nome completo
Rafael Henrique Lazzari Garcia
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Paulo, 2019
Orientador
Banca examinadora
Lima, Nelson Batista de (Presidente)
Cuin, Alexandre
Fantini, Marcia Carvalho de Abreu
Restivo, Thomaz Augusto Guisard
Título em português
Caracterização e quantificação de fases em ligas de urânio-silício para aplicação como combustível nuclear
Palavras-chave em português
combustível nuclear
DRX
Rietveld
siliceto de urânio
Resumo em português
A segurança da operação de reatores nucleares depende dos materiais envolvidos em sua construção, pois são submetidos a variações de temperaturas em ambiente corrosivo e avarias causadas por partículas de alta energia. O combustível, que proporciona energia para o reator, possui vida útil muito menor, mas é submetido às mesmas condições. Dentre as ligas de urânio, o U3Si2 é bastante utilizado em reatores de pesquisa, dada a elevada densidade de urânio, boa condutividade térmica e resistência à amorfização induzida por radiação, ao inchamento e à propagação de trincas. Porém, no processo de fabricação da liga U-Si geralmente são formadas duas ou mais fases cristalinas, com comportamentos distintos sob irradiação. Por esse motivo, a especificação do pó de siliceto de urânio utilizado no reator IEA-R1 do IPEN, e do RMB (Reator Multipropósito Brasileiro) é de, pelo menos, 80% em massa de U3Si2. No entanto, as técnicas de caracterização atualmente utilizadas no controle de qualidade não permitem quantificar as fases cristalinas diretamente. Assim, esse trabalho propõe a utilização da difração de raios X (DRX), alinhada a refinamento pelo método de Rietveld para caracterização do pó de siliceto. Para tal, foram produzidas ligas de urânio contendo 33 a 67 mol% de silício, e técnicas de moagem e ajustes de refinamento foram testados. O método desenvolvido inclui cominuição em moinho vibratório e DRX com refinamento automatizado dos dados, permitindo a quantificação das fases cristalinas de maneira confiável, rápida e com mínima interferência do operador. Os resultados obtidos foram corroborados com os de técnicas como análise de imagem obtida por microscópio eletrônica de varredura (MEV), densidade e análises elementares de U e Si.
Título em inglês
Characterization and quantification of crystalline phases of uranium-silicon alloys for nuclear fuel
Palavras-chave em inglês
nuclear fuel
Rietveld
uranium silicide
XRD
Resumo em inglês
The safe operation of a nuclear power system relies on the materials of its construction. During the lifetime of a nuclear power system, the materials are subject to high temperature, a corrosive environment, and damage from high-energy particles released during fission. The fuel which powers the reactor has a much shorter life, but is also subject to the harsh environments. Considering the several uranium alloys, the U3Si2 is largely used in research reactors, due to is high uranium density, high thermal conductivity, resistance to radiation-induced amorphization, swelling and crack propagation. During its fabrication by melting, however, more than one crystalline phase is usually formed, and, the behavior of each, under irradiation is different and possibly dangerous. For this reason, the specification of the IEA-R1 and RMB (Brazilian Multipurpose Reactor) nuclear reactors describes a minimum of 80wt.% of U3Si2 for the uranium silicide powder. In this sense, a quality control system is vital for the safety and performance of the reactor. Since the currently characterization techniques used do not quantify the crystalline phases directly, the present work proposes the use of X-ray diffraction (XRD), together with Rietveld refinement of the results, for uranium silicide powder characterization. To accomplish this objective, uranium allows were produced containing 33 to 67 mol% of silicon. Milling methods and refinements strategies were tested to improve XRD results. The proposed method includes vibration grinding and XRD with automatic refinement of results, producing fast, reliable and more unbiased results. The quantification results obtained were supported by other techniques as scanning electron microscopy image analysis, density and elementary U and Si characterization.
 
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Data de Publicação
2019-04-09
 
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