No presente trabalho é apresentado o estudo sistemático das interações hiperfinas, em compostos de óxido de háfnio (HfO₂) dopados com silício (Si), ferro (Fe), ítrio (Y) e lantânio (La) em porcentagens de 5% e 10%. A técnica aplicada para esse estudo foi o de correlação angular gama-gama perturbada (CAP) utilizando o núcleo de prova ¹⁸¹Hf(¹⁸¹Ta). Além disso, o estudo também foi estendido para o háfnio (Hf) na estrutura de ortosilicatos (HfSiO₄) dopado com 20% Fe e na forma de filmes finos de HfO₂. As amostras foram produzidas pelo método sol gel e para os filmes finos foi utilizado a técnica de spin coating. A caracterização estrutural destas amostras foi pela técnica de difração de raios-X e para morfologia foi utilizada as microscopias eletrônicas de varredura e transmissão. O núcleo de prova ¹⁸¹Hf(¹⁸¹Ta) presente na rede cristalina de todos os compostos forneceu os resultados da frequências de quadrupolo elétrico para o sitio monoclínico do óxido de háfnio (m- HfO₂) bem caracterizado e um segundo sítio relacionado as vacâncias de oxigênio e defeitos na rede cristalina do HfO₂. Além disso, as medições CAP que foram realizadas para as amostras de HfO₂ dopadas, apresentam a formação de um terceiro sítio que está relacionado com o tamanho da partícula e a dopagem. Para o composto de HfSiO₄ os resultados CAP indicam a temperatura de difusão do silício (Si), por volta de 700 °C e para o Fe- HfSiO₄ mostra a influência do ferro na nucleação do composto que é superior em 30% em relação ao HfSiO₄. Para as amostras de filmes finos os resultados CAP evidenciam os efeitos de superfície observado pelo surgimento de um terceiro sítio, ao longo do tratamento térmico 200 - 900 °C durante a medida. Este sítio também foi observado em temperaturas ambiente.

In this study, the development of a methodology for the synthesis of powder samples of Si-, Fe-, Y-, and La-doped hafnium oxide (HfO₂) with concentrations of 5% and 10% is presented as well as the synthesis of orthosilicates (HfSiO₄) samples doped with 20% of Fe. In addition, a procedure to produce HfO₂ thin films using the spin coating method was also developed. All samples were characterized by usual techniques, such as X-ray diffraction, for structural verification and transmission and scattering electron microscopy, to study the size and morphology. Also a non-usual technique, perturbed angular correlation (PAC) was used to perform a systematic investigation of the hyperfine interactions in the doped samples, and at the Hf positions in the HfSiO₄:Fe and HfO₂ thin film samples. For PAC measurements ¹⁸¹Hf(¹⁸¹Ta) probe nuclei were used. The benefit in using ¹⁸¹Hf(¹⁸¹Ta) probe nuclei in these measurements is that the ¹⁸⁰Hf isotope is naturally present in these samples, thus allowing the acquisition of ¹⁸¹Hf acquisition by the activation of the ¹⁸⁰Hf in the IEA-R1 nuclear reactor. This method guarantees that probe nuclei are at Hf sites in the samples. The presence of ¹⁸¹Hf in the crystalline structure in all the compounds provided the hyperfine interaction results, such as electric quadrupole frequency, asymmetry parameter and delta, for the monoclinic site of the hafnium oxide (m-HfO₂), and a second site related to the oxygen vacancies and defects in samples crystalline structure. Moreover, PAC measurements performed with the doped HfO₂ samples revealed that probe nuclei occupy a third site related to the presence of the dopant. PAC measurements for HfSiO₄ samples indicate the temperature of the silicon diffusion around 700 °C, and for the iron doped sample show the influence of iron atoms in the compound nucleation, which is 30 % higher when comparing to pure HfSiO₄. For the thin film samples PAC results indicate the presence of surface defects, confirmed by the occurrence of a third site during a 200 - 900 °C annealing made during the measurement. This site has also been noted after a room temperature measurement after annealing.