Este trabalho teve como objetivo a montagem de um sistema de otimização de pulsos ultracurtos (oscilador laser modelocked de 15 fs), através de uma técnica de formatação de pulsos via absorção de dois fótons em compostos orgânicos. Está técnica utiliza uma estratégia evolucionária baseada em um algoritmo genético, onde se controla o formato do pulso pela deformação imposta a um espelho deformável, conjuntamente com o monitoramento de um sinal de realimentação. Desta forma, este sistema permite tanto a otimização do processo de absorção de dois fótons, quanto a otimização do próprio pulso do sistema laser. Após a montagem inicial do sistema de formatação de pulsos, foram implementados três métodos de otimização via monitoramento do processo de absorção de dois fótons, sendo que dois deles foram desenvolvidos nesta dissertação. Os métodos diferem entre si pelo emprego de distintos sinais de realimentação para o processo de otimização: (i) intensidade da fluorescência excitada por dois fótons; (ii) variação da transmitância não linear dos compostos orgânicos devido à absorção de dois fótons; e (iii) intensidade do efeito de lente térmica apresentada pelos compostos orgânicos após a absorção de dois fótons. Os três métodos de otimização apresentaram resultados similares e satisfatórios, aproximando a largura temporal do pulso ao final do processo de otimização da largura temporal dada pelo limite da transformada de Fourier, medidas através de técnicas de autocorrelação. Estes resultados apontam para a validade do uso dos métodos por nós desenvolvidos como alternativas para processos de otimização de pulsos ultracurtos.

In this work it is described the implementation of an ultrashort pulse optimization system (15 fs modelocked oscillator) that employs pulse shaping methods via two-photon absorption in organic materials. This technique uses an evolutionary strategy based on a Genetic Algorithm, where the pulse shape is controlled by a deformable mirror, while a feedback signal is monitored. In this way, this system allows both, the two-photon absorption process and pulse optimization. After the accomplishment of the pulse shaping system, we have implemented three distinct optimization methods via two-photon absorption monitoring, being two of them proposed in the present dissertation. These three methods differs from each other by the use of different feedback signals for the optimization process: (i) intensity of the two-photon excited fluorescence; (ii) nonlinear transmittance change in organic compounds due to the two-photon absorption; and (iii) intensity of the thermal lens effect. All optimization methods presented similar and satisfactory results, leading the ultrashort pulse, in the end of the optimization process, close to the Fourier transformed limit. In such cases, the pulse duration were determined through the autocorrelation technique. These results indicates that the new methods proposed here can be used as an alternative for both, pulse optimization and control of two-photon absorption process, specially for nonfluorescent samples.