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Mémoire de Maîtrise
DOI
https://doi.org/10.11606/D.75.2014.tde-27012015-090303
Document
Auteur
Nom complet
Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Carlos, 2014
Directeur
Jury
Ticianelli, Edson Antonio (Président)
Calegaro, Marcelo Luiz
Camargo, Pedro Henrique Cury
Titre en portugais
Atividade eletrocatalítica e estabilidade de nanopartículas de platina suportadas em óxido de molibdênio e carbono frente à reação de redução de oxigênio
Mots-clés en portugais
catalisadores de platina
célula a combustível de eletrólito polimérico
reação de redução de oxigênio
Resumé en portugais
O envelhecimento dos eletrocatalisadores utilizados em cátodos de células a combustível de eletrólito polimérico (PEMFCs) é um dos principais fatores que restringem sua aplicação como conversores de energia em larga escala. Esse trabalho visa contribuir para o aprimoramento da estabilidade de nanopartículas de platina (NPs de Pt) por meio da modificação do suporte catalítico aos quais encontram-se impregnadas. Desse modo, foram realizadas sínteses de suportes catalíticos baseados em óxidos de molibdênio (MoO3 e MoO2) ancorados em carbono Vulcan® XC72-R, sendo os materiais produzidos caracterizados física, estrutural e eletroquimicamente antes e após a impregnação de NPs de Pt. Para investigar a estabilidade dos eletrocatalisadores, foi realizado um teste de degradação eletroquímico acelerado, o qual consistiu em aplicar os ciclos de potenciais entre 0,6 e 1,0 V vs. ERH por curto período de tempo. Os resultados mostraram que os métodos de síntese utilizados foram satisfatórios, levando a formação dos catalisadores com as proporções bem próximas das requeridas. O catalisador Pt/MoO3-C apresentou a maior atividade específica frente a reação de redução de oxigênio (RRO), atribuída a efeitos sinérgicos metal/suporte. Quando investigada a estabilidade dos materiais frente ao teste de degradação eletroquímico acelerado, observou-se que, a princípio, nenhum dos óxidos de molibdênio diminui a extensão da degradação da platina. Analisando-se as atividades específicas frente à RRO para cada catalisador antes e após o envelhecimento eletroquímico, foi observado que Pt/MoO2-C apresentou-se como o material mais estável dentre os demais.
Titre en anglais
Electrocatalytic activity and stability of platinum nanoparticles supported on molybdenum oxides and carbon towards oxygen reduction reaction
Mots-clés en anglais
oxygen reduction reaction
platinum based catalysts
polymer electrolyte membrane fuel cell
Resumé en anglais
The aging of Pt based electrocatalysts used in the polymer electrolyte fuel cell (PEMFC) cathodes is one of the main issues that restrict its wide application as energy converters. This work aims to contribute to the improvement of the stability of platinum nanoparticles (Pt NPs) by modification of the catalyst support at which they are impregnated. Thus, syntheses of catalyst supports based on molybdenum oxide (MoO3 and MoO2) anchored on Vulcan® XC72-R carbon were carried out and the produced materials were characterized physically, structurally and electrochemically prior and after impregnation of the Pt NPs. To investigate their stability, an electrochemical accelerated degradation test was performed, which consisted of applying a large number of short duration potential cycling steps between 0.6 and 1.0 V vs. RHE. The results showed that the synthetic methods used here were satisfactory, leading to the formation of catalysts with compositions near to those expected. The Pt/MoO3-C catalyst showed the highest specific activity toward the oxygen reduction reaction (ORR), and this was attributed to metal/support synergistic effects. When the stability against electrochemical accelerated degradation test of the materials was investigated, it was observed that, in principle, none of the molybdenum oxides really decreases the extent of platinum degradation. However, comparing the specific activities towards the ORR for each catalyst, before and after electrochemical aging, it is concluded that Pt/MoO2-C is the most stable material among all others.
 
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Date de Publication
2015-01-29
 
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