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Dissertação de Mestrado
DOI
10.11606/D.75.2016.tde-13122016-092607
Documento
Autor
Nome completo
Renato Caio Iezzi
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Carlos, 2016
Orientador
Banca examinadora
Ticianelli, Edson Antonio (Presidente)
Bocchi, Nerilso
Calegaro, Marcelo Luiz
Título em português
Tolerância ao CO da reação de oxidação de hidrogênio por mecanismos de oxidação: efeitos do substrato do eletrocatalisador
Palavras-chave em português
Aquivion
Células a combustível de membrana de troca de prótons
Eletrocatalisador
Nafion
Oxidação de hidrogênio
Tolerância ao CO
Resumo em português

O alto custo da produção de hidrogênio puro para ser usado como combustível para uma reação de oxidação de hidrogênio (ROH) em células a combustível faz com que seja atrativo o uso de hidrogênio gerado através da reforma de combustíveis fóssil. Entretanto, o hidrogênio gerado por reforma de outros combustíveis possui contaminantes como CO, que por se adsorver fortemente sobre a superfície do eletrodo de platina, prejudica em muito o processo de oxidação do hidrogênio. Assim o estudo de novos catalisadores mais resistentes a essa contaminação e de outros mecanismos que contribuam para um melhor desempenha de uma célula a combustível do tipo PEMFC, se faz necessário. Esse presente trabalho tem como objetivo o estudo dos catalisadores PtMo/C - 80:20, PtMoO2/C, PtMoO3/C, que foram sintetizados, e PtMoPtRu/C, PtMoPt3Fe/C e PtMoPt3FePtRu/C que foram obtidos através da mistura do PtMo/C - 80:20 sintetizado com os PtRu/C e PtFe/C que são comerciais, através da realização de curvas de polarização no estado estacionário, voltametrias cíclicas e degradação eletroquímica acelerada. Também foi avaliada a eficiência da membrana de Aquivion®, com relação ao cruzamento de subprodutos da degradação dos eletrodos, através de curvas de polarização no estado estacionário, voltametrias cíclicas e variação de temperatura de operação da célula PEMFC. O método usado para a síntese dos eletrocatalisadores se mostrou eficiente na obtenção dos catalisadores, obtendo-se os catalisadores com proporção bem próxima da desejada. Os resultados mostraram uma grande estabilidade química dos catalisadores mistos sendo o PtMoPt3FePtRu/C o mais estável e o PtMoPtRu/C o catalisador mais ativo para uma ROH. Os experimentos com a membrana de Aquivion® mostraram que essa é capaz de diminuir o cruzamento de subprodutos da degradação dos eletrodos.

Título em inglês
CO tolerance of the hydrogen oxidation reaction by oxidation mechanisms: effects of electrocatalyst substrate
Palavras-chave em inglês
Aquivion
Electrocatalyst
Hydrogen oxidation
Nafion
Proton exchange membrane fuel cells
Tolerance to CO
Resumo em inglês

The high cost of pure hydrogen production to be used as fuel for a hydrogen oxidation reaction (HOR) in fuel cells makes it attractive to use hydrogen generated by reforming of fossil fuels. However, the hydrogen generated by reforming other fuels has contaminants such as CO, which adsorb strongly on the surface of the platinum electrode, affect much the hydrogen oxidation process. Thus the study of new catalysts more resistant to such contamination and other mechanisms that contribute to a better performs of a fuel cell of the PEMFC type, it is necessary. This present study aims to study of catalysts PtMo/C - 80:20 PtMoO2/C, PtMoO3/C, which were synthesized and PtMoPtRu/C, PtMoPt3Fe/C and PtMoPt3FePtRu/C which were obtained by mixing the PtMo/C - 80:20 synthesized with PtRu/C and PtFe/C which are commercial, by performing polarization curves at steady state, cyclic voltammetry and electrochemical degradation accelerated. It also evaluated the efficiency of Aquivion® membrane with respect to the cross-products of degradation of the electrodes by means of polarization curves at steady state, cyclic voltammetry and operating temperature range of the cell PEMFC. The method used for the synthesis of electrocatalysts proved efficient in obtaining the catalysts, the catalysts obtaining very near to the desired proportion. The results showed a great chemical stability of the mixed catalyst being PtMoPt3FePtRu/C more stable and PtMoPtRu/C as catalyst more active for HOR. Experiments with Aquivion® membrane have shown that this can reduce the cross-products of degradation of the electrodes.

 
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Data de Publicação
2016-12-14
 
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