• JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
  • JoomlaWorks Simple Image Rotator
 
  Bookmark and Share
 
 
Dissertação de Mestrado
DOI
10.11606/D.75.2005.tde-25092007-105612
Documento
Autor
Nome completo
Luis Gustavo da Silva Pereira
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Carlos, 2005
Orientador
Banca examinadora
Ticianelli, Edson Antonio (Presidente)
Bocchi, Nerilso
Ruvolo Filho, Adhemar Colla
Título em português
Estudo da oxidação de hidrogênio na presença de CO em eletrodos de difusão de gás contendo filtros de metais particulados dispersos em carbono
Palavras-chave em português
Célula a combustível
eletrodo de difusão de gás modificado
monóxido de carbono.
oxidação de hidrogênio
Resumo em português
A problemática do envenenamento por CO para o catalisador convencional de platina colocado no ânodo de células a combustível tendo uma membrana de troca protônica como eletrólito (PEMFC) tem sido objeto de inúmeros estudos nos últimos anos. Neste trabalho, foram preparados eletrocatalisadores bimetálicos compostos por Pt-M (onde M = Sn, Mo, Co, Fe, Ni e W) dispersos em carbono visando o desenvolvimento de ânodos para células PEMFC mais tolerantes a este contaminante. Estes eletrocatalisadores bimetálicos foram preparados utilizando dois métodos distintos: impregnação/decomposição e redução com ácido fórmico. Alterações na configuração estrutural dos eletrodos de difusão de gás, com a incorporação de uma camada composta por um agente potencialmente filtrante de CO, foram também consideras para o mesmo propósito, sendo que estes materiais estiveram presentes sob a forma M/C (onde M = Mo, Cu, Fe e W). Os materiais produzidos foram caracterizados por energia dispersiva de raios-X (EDX) e difração de raios-X (DRX). As avaliações do desempenho eletroquímico foram feitas através do levantamento sistemático de curvas de polarização de estado estacionário, voltametria cíclica e stripping CO em células a combustível unitárias. Para os materiais bimetálicos considerados, os melhores resultados com relação à tolerância do contaminante da reação de oxidação de hidrogênio (CO) foram obtidos para PtMo/C e PtW/C preparados via ácido fórmico, que gerou materiais com menores tamanhos de partículas. Tais resultados foram associados à ocorrência do conhecido mecanismo bifuncional, em que o CO adsorvido sobre a Pt é removido por oxidação a CO2, com participação de óxidos hidratados do metal não nobre. Nos eletrodos com camadas filtrantes, uma maior tolerância ao CO foi verificada para os eletrodos confeccionados a partir de camadas difusoras compostas por Mo/C e W/C, sendo que tal efeito foi atribuído a uma diminuição da concentração de CO nos canais gasosos do eletrodo causada pela reação química de deslocamento do equilíbrio gás-água.
Título em inglês
Oxidation study of hydrogen in CO presence in diffusion gas electrode formed by filtering metals dispersed on carbon.
Palavras-chave em inglês
carbon monoxide.
Fuel cell
gas difusion layer modified
hidrogen oxidation
Resumo em inglês
The CO poisoning problem of the conventional Pt-based anode catalyst of proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) has been subject of several investigations in the last years. In this work, bimetallic Pt-M electrocatalysts particles dispersed on a carbon powder (where, M = Sn, Mo, Co, Fe, Ni and W) were prepared aiming to the development CO-tolerant anodes for PEMFC. These bimetallic electrocatalysts were prepared by two different methodologies: impregnation/decomposition and reduction by formic acid. With the same purpose, changes were also made on the configuration of the gas diffusion electrode, by incorporating a potential CO filtering layer formed by several dispersed M/C materials (where M = Mo, Cu, Fe and W). All produced materials were characterized by energy dispersive (EDX) and X-ray diffraction (XRD) analysis. Evaluations of the electrochemical performance were carried out by steady state single cell polarization measurements, cyclic voltammetry and the CO-stripping technique. Regarding the bimetallic materials, the better CO-tolerance results were obtained for Pt-Mo/C and Pt-W/C prepared by the formic acid method, which generated materials with lower particles sizes. This tolerance was associated to the occurrence of the so-called bifunctional mechanism in which the Pt absorbed CO is removed by oxidation to CO2, with participation of active no-noble metal hydrous oxides. For the electrodes containing the filtering layer, the higher CO-tolerance was seen for Mo/C and W/C, and this was attributed to a lowering of the CO content in the gas channels of the gas diffusion electrode, promoted by the occurrence of the so-called water-gas shift reaction.
 
AVISO - A consulta a este documento fica condicionada na aceitação das seguintes condições de uso:
Este trabalho é somente para uso privado de atividades de pesquisa e ensino. Não é autorizada sua reprodução para quaisquer fins lucrativos. Esta reserva de direitos abrange a todos os dados do documento bem como seu conteúdo. Na utilização ou citação de partes do documento é obrigatório mencionar nome da pessoa autora do trabalho.
LGSPereira.pdf (1.38 Mbytes)
Data de Publicação
2007-09-25
 
AVISO: Saiba o que são os trabalhos decorrentes clicando aqui.
Todos os direitos da tese/dissertação são de seus autores
Centro de Informática de São Carlos
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP. Copyright © 2001-2018. Todos os direitos reservados.