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Dissertação de Mestrado
DOI
https://doi.org/10.11606/D.75.2011.tde-16092011-155351
Documento
Autor
Nome completo
Paulo Alberto Nogueira
E-mail
Unidade da USP
Área do Conhecimento
Data de Defesa
Imprenta
São Carlos, 2011
Orientador
Banca examinadora
Albuquerque, Hamilton Brandão Varela de (Presidente)
Faria, Roberto de Barros
Garcia, Janaina de Souza
Título em português
Influência da temperatura na dinâmica oscilatória de um sistema químico homogêneo aberto
Palavras-chave em português
Belousov-Zhabotinsky
Energia de ativação
Fluxo
Oscilações
Resumo em português
As reações químicas genericamente referidas como reações de Belousov-Zhabotinsky (BZ) têm sido bastante utilizadas como paradigmas de complexidade em sistemas químicos homogêneos. Apesar dos avanços consideráveis realizados no estudo de tais sistemas, aspectos como o papel do fluxo de reagentes e da temperatura na dinâmica oscilatória ainda são pouco entendidos. O presente trabalho consiste na investigação experimental do efeito destes dois parâmetros em duas variantes da reação de BZ. Após alguns testes iniciais com o sistema bromato/hipofosfito-acetona/manganês-ferroína, a maioria dos experimentos foi feita com o sistema bromato/ácido oxálico-acetona/cério. A evolução temporal do sistema foi estudada a diferentes temperaturas e em condições de batelada e de fluxo por meio do monitoramento simultâneo do potencial de um eletrodo de platina e espectrofotometricamente na região do UV-vis. A discussão foi baseada na energia de ativação em regime oscilatório, Eω. Para o sistema com dois catalisadores não foram observadas oscilações nas condições de fluxo. Para o sistema com cério, em batelada, com Ce4+ é observado que Eω aumenta conforme o sistema evolui para o estado de equilíbrio termodinâmico. Com Ce3+, em batelada, Eω manteve-se praticamente constante e em fluxo, o valor de Eω foi menor do que o valor observado para o sistema em batelada.
Título em inglês
Temperature influence on the oscillatory dynamics of an open homogeneous chemical system
Palavras-chave em inglês
Activation energy
Belousov-Zhabotinsky
Flow
Oscillation
Resumo em inglês
The chemical reactions usually referred to as the Belousov-Zhabotinsky (BZ) reactions have been extensively employed as paradigms of complexity in homogeneous chemical systems. In spite of the considerable advance in the study of such systems, aspects such as the role played by the flux of reactants and temperature on the oscillatory dynamics are still poorly understood. The present work consists of the experimental investigation of the effect of these two parameters on two variants of the BZ reaction. After some initial tests with the bromate/hipophosphite-acetone/manganese-ferroin, most of the experiments were carried with the bromate/oxalic acid-acetone/cerium system. The time-evolution of the system was followed at different temperatures and under batch and flow conditions by means of potentiometric and spectrophotometric (UV-vis region) approaches. The discussion was based on the activation energy under oscillatory regime, Eω. For the two-catalyst system, no oscillations were observed under flow conditions. For the cerium-catalyzed system operated in batch, when Ce4+ is used, it is observed that Eω increases as the system evolves to the thermodynamic equilibrium. With Ce3+, the Eω under batch conditions remained virtually constant and in flow, the value of Eω was lower than the value observed for the batch system.
 
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Data de Publicação
2011-11-01
 
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