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Thèse de Doctorat
DOI
https://doi.org/10.11606/T.46.2015.tde-20072015-141715
Document
Auteur
Nom complet
Daniel Grasseschi
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2015
Directeur
Jury
Toma, Henrique Eisi (Président)
Ando, Rômulo Augusto
Formiga, André Luiz Barboza
Santos, Diego Pereira dos
Temperini, Marcia Laudelina Arruda
Titre en portugais
Uma abordagem fundamental sobre nanopartículas de ouro
Mots-clés en portugais
Interfaces
Nanopartículas
Química de coordenação
SERS
Superfícies
Resumé en portugais
O estudo sistemático de nanopartículas de ouro utilizando conceitos fundamentais de química de coordenação e físico-química é o foco principal desta tese, que trata principalmente da natureza das interações moleculares na superfície de nanopartículas. Para tal finalidade, estudou-se como as variações dos parâmetros experimentais influenciam no mecanismo de formação das partículas pelo "método de Turkevich". Observou-se que, não somente, a morfologia e as propriedades ópticas estão atreladas aos processos de nucleação e crescimento, mas também a composição e as propriedades químicas da camada molecular ao redor das partículas. Dessa forma, foi possível comprovar, teórica e experimentalmente, que um intermediário instável da reação de oxidação do citrato de sódio, a acetonadicarboxilato, se torna estável devido a coordenação aos átomos superficiais de ouro. Isto leva a propriedades químicas e espectroscópicas distintas, principalmente, frente a reações de troca de ligantes na superfície das partículas. Foi feito um estudo, teórico e experimental, sistemático das propriedades das moléculas de etanobis(tioamida) na superfície de diferentes nanopartículas de ouro, comprovando que a presença de acetonadicarboxilato, ao final da síntese das partículas, influencia drasticamente nas propriedades do sistema.
Titre en anglais
A fundamental approach about gold nanoparticles
Mots-clés en anglais
Coordination chemistry
Interfaces
Nanoparticles
SERS
Surfaces
Resumé en anglais
The systematic study of gold nanoparticles using fundamental concepts of coordination and physical chemistry is the focus of this thesis, devoting an especial attention for molecular interactions nature at the particles surface. For this goal, the effects of many experimental parameters on the gold nanoparticles formation by the Turkevich method have been studied. It has been shown that not only the morphology and optical properties are controlled by the nucleation and growth processes, but also the chemical properties of the molecular layer at the particles surface. In this way, it has been proved, theoretical and experimentally, that an instable oxidation product of the sodium citrate reaction with the gold salt, a ketonedicarboxilate species, is stabilized by coordination with the superficial gold atoms. This fact leads to distinct chemistry and spectroscopic properties, mainly, related to the reactions at the gold surface. IN addition, a carefully theoretical and experimentally study has been carried out exploring the characteristics of the ethanebis(thioamide) molecules on the surface of different particles. It has been demonstrated that the ketonedicarboxilate presence, from the synthesis process, drastic influences the system properties.
 
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Date de Publication
2015-08-06
 
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